为了解决高温高压条件下聚晶超硬复合材料制备过程中,样品尺寸及形状受高压腔体限制、生产成本高、烧结工艺条件复杂的问题,本文提出采用放电等离子烧结(简称SPS)系统来制备聚晶超硬复合材料。SPS系统的低温快速烧结可以有效地抑制高温下金刚石的石墨化以及立方氮化硼(cBN)的向六方氮化硼(hBN)的转化。同时,本研究选择添加与石墨或者hBN具有强反应活性的元素组分,并与高温转化的石墨或hBN进行反应而生成新的硬质相,将其完全吸收,最终获得无石墨相或者hBN相残留的由新生成的硬质相化学键合的陶瓷基聚晶超硬复合材料。向金刚石原料中添加与碳发生反应生成硬质相的活性元素Si、Ti,实现添加组分与金刚石的化学键合,在提高复合材料致密度的同时,增强了结合剂对金刚石颗粒强有力的把持作用。当Si为20 wt.%、Ti为30 wt.%、金刚石为50 wt.%时,聚晶金刚石复合材料的致密度、抗折强度、显微硬度最优。在此配方下,当烧结温度低于1600°C时,Si/Ti结合剂不易熔化,组元颗粒得不到有效活化,无法与金刚石发生完全充分的反应及化学键合,结合剂对金刚石颗粒的把持力较低。当烧结温度达到1650°C时,复合材料的致密度达到99.36%,抗折强度达到448.5 MPa,显微硬度达到29.7 GPa的最高值。此时,样品的综合机械性能最佳,样品中无石墨相及Si、Ti单质相残留,而是以SiC、TiC硬质相结合构成陶瓷基PCD复合材料。当烧结温度达到1700°C时,PCD复合材料中出现石墨相残留。在聚晶cBN复合材料的SPS烧结制备过程中,选择添加与hBN具有强反应活性的Al/Ti结合剂。研究结果表明,当Al为10 wt.%,Ti为35 wt.%,cBN为55 wt.%时,烧结制备的聚晶cBN复合材料的致密度、抗折强度、显微硬度达到最优。在此配方下,当烧结温度低于1300?C时,由于烧结温度太低,Al/Ti结合剂与BN反应不够充分,所生成的硬质相基体对cBN颗粒的包裹不够紧密,把持力不够。当烧结温度为1400?C时,复合材料的致密度达到99.12%,抗折强度达到395.6 MPa,显微硬度达到14.1 GPa的最高值。可以制备出综合机械性能最佳,无hBN相及Al、Ti单质相残留的陶瓷基PCBN复合材料。当烧结温度为1500?C时,复合材料中开始出现残留的hBN相。温度升高到1600?C时,复合材料中的cBN全部转化为hBN。此外,采用尿素沉淀法成功地制备了氧化锌涂覆的金刚石,并将其制备成陶瓷结合剂金刚石复合材料。研究表明,氧化锌涂层隔绝了金刚石与氧介质的接触,使得金刚石的起始氧化温度提高了70°C,同时由ZnO涂覆金刚石所制备的陶瓷基金刚石复合材料的抗折强度相对于原始样品提高了24%。氧化锌涂层有效抑制了金刚石的氧化及结合剂对金刚石的腐蚀,促进了结合剂中氧化物的熔融,增加了金刚石与结合剂基体的强有力结合,从而提高了陶瓷基金刚石复合材料的综合机械性能。