改性石墨烯负载零价铁去除水体中两种典型氯代有机物的研究

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 3次 | 上传用户:rliang
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一直以来,我国都是氯代有机物产品的生产和消耗大国,由于绝大多数的氯代有机物具有毒性强、难生物降解及环境滞留性等特征,已经严重地威胁了生态环境的可持续性发展。因此,研发有效的治理手段和修复技术已然成为了一个重要的任务,其中纳米零价铁技术因为廉价易得,不会造成二次污染等优点而受到广泛的关注,但其容易被氧化和不可避免的团聚现象也同样限制着该项技术的应用。本研究通过还原共沉淀法和水热合成法分别制备了石墨烯负载钯铁双金属纳米颗粒(PdFe@r-GO)和硫/氮双掺杂改性石墨烯负载纳米零价铁颗粒(nZVI@SN-rGO)两种固体催化材料,以四氯化碳和2,4-二氯苯氧乙酸作为目标污染物,并在构建的三个反应体系下进行了降解脱氯反应。本文考察了不同反应体系下目标污染物的去除率和反应条件因素的影响,分析了目标污染物降解反应动力学特征,推断了不同反应体系下目标污染物的降解反应机理并探讨了可能发生的降解途径。鉴于解决纳米零价铁颗粒的缺陷为目的,获得了如下成果:(1)通过利用还原氧化石墨烯和硫/氮双掺杂改性石墨烯作为载体,可以分别良好地避免钯铁双金属纳米颗粒和纳米零价铁颗粒的团聚现象,相比较于无载体的情况可以将比表面积提高数倍,以暴露出更多的表面活性点位。(2)在超声波空化作用下可以有效地瓦解并清除纳米零价铁颗粒表面的钝化层,以解决纳米零价铁颗粒表面在降解氯代有机物的过程中不断形成钝化层会阻隔目标污染物与反应活性点位相接触的困扰,由此可以获得纳米零价铁颗粒持续的高反应活性。(3)当向本体溶液中添加过氧化氢时,通过利用纳米零价铁替代亚铁离子的方式,可以将均相芬顿反应体系转化成非均相类-芬顿反应体系,相比较于传统的芬顿反应可以实现铁系成分的快速分离、减少反应后沉淀物的生成量等优点。(4)通过添加过渡金属钯作为加氢催化剂,将纳米零价铁的还原作用和催化加氢相结合,可以明显降低四氯化碳降解反应活化能,伴随产生的活性氢原子可以显著地提高纳米零价铁颗粒的反应活性。(5)通过HPLC、IC、GC和GC-MS的联用,结合实验分析结果,以推测出不同反应体系下四氯化碳和2,4-D的降解途径。
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