【摘 要】
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近些年,纳米材料以其自身独特的理化性能引起科研工作者的广泛注意。二维层状纳米材料作为纳米材料大家庭的重要成员,被应用于医疗诊断、荧光传感、催化等多个领域。此外,它们具备高的化学稳定性、比表面积,以及在环境污染物的处理方面表现出优良的吸附性能。然而原始的二维层状材料仍表现出一些不足:如分散性差、活性位点有限、吸附能力不强等。离子液体是一类优良得表面改性剂由于其独特的性质。然而,以往的关于离子液体功能
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近些年,纳米材料以其自身独特的理化性能引起科研工作者的广泛注意。二维层状纳米材料作为纳米材料大家庭的重要成员,被应用于医疗诊断、荧光传感、催化等多个领域。此外,它们具备高的化学稳定性、比表面积,以及在环境污染物的处理方面表现出优良的吸附性能。然而原始的二维层状材料仍表现出一些不足:如分散性差、活性位点有限、吸附能力不强等。离子液体是一类优良得表面改性剂由于其独特的性质。然而,以往的关于离子液体功能化材料的研究中存在诸多问题如步骤繁琐,二次污染等问题。为解决上述问题,本文提出一种基于Radziszewski反应功能化路线去合成新型、高效吸附剂的方法。具体地,该工作以氧化石墨烯,二维过渡金属碳、氮化物和层状镁铝双金属氢氧化物为基底材料,采用Radziszewski反应为功能化策略,将聚咪唑引入原始材料,分别制造出三种不同的复合材料。分别采取核磁共振氢谱、傅里叶变换红外、热重分析、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱等分析技术对合成的复合材料进行表征;与此同时,以日落黄、刚果红、重金属铬为污染物模型,探究所制备的复合材料在不同影响因素下对污染物的吸附性能。进一步拟合吸附实验数据,描绘其吸附动力学、等温线和热力学模型,并阐明可能存在的吸附机制。研究内容如下:(1)通过氨基酸盐在LDH层状表面水解偶联生成携带氨基端官能团的LDH,与五乙烯六胺、醋酸、甲醛和丙酮醛之间的多组分反应,聚咪唑盐功能化的LDH@PIL复合材料被成功合成出。吸附实验阐明修饰后的LDH对污水中日落黄的吸附能力显著加强。吸附数据的拟合结果表明LDH@PIL复合材料对日落黄的吸附过程更加复合准二阶动力学模型和Freundlich模型。(2)通过巯基半胱胺在氧化石墨烯表面形成的氨基官能团与1,6-己二胺、甲醛、丙酮醛、冰醋酸之间的Radziszewski反应成功获得聚咪唑功能化的PILGO复合材料。吸附结果表明功能化的GO对刚果红的移除能力明显增加较原始GO。吸附实验数据经拟合后,得出这样的结论:PILGO对刚果红的吸附过程更复合准二阶动力学和Freundlich等温线模型。热力学结果证明刚果红被吸附到氧化石墨烯复合材料表面是一个自发、放热的过程。(3)被硅烷偶联剂氨基化的MXene、壳聚糖、甲醛、丙酮醛和冰醋酸充分混合后经Radziszewski反应成功合成出咪唑盐功能化的Ti3C2吸附剂。时间效应吸附实验表明,与原始的Ti3C2相比,吸附能力足足提升了4倍。随着p H的在强酸至弱碱范围内变化,吸附剂的吸附能力逐渐减弱,吸附量由119.5减小到19.7 mg g-1。此外,我们进一步分析可得出Ti3C2复合材料与铬离子之间的吸附机制主要是静电作用,而螯合/配位作用也扮演一个重要角色在吸附过程中。
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