利用银半壳的Purcell效应调控镧系掺杂微纳晶球的上转换发光

来源 :厦门大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhu_2009
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镧系掺杂上转换发光材料由于其能在较长波长的近红外光激发下发出较短波长的可见光、甚至紫外光的这一独特发光特性,使其在生物成像、太阳能电池、短波长激光器等领域具有巨大的应用前景。然而迄今为止,镧系掺杂上转换发光材料由于较低的发光效率而没有被广泛应用,增强发光强度和调控发光颜色是上转换发光应用面临的两大挑战。根据已有的文献报道,等离激元不仅可以通过局域场增强实现发光的增强,还可以通过Purcell效应实现发光颜色的调控。本论文基于FDTD数值计算,并考虑从实验室制备该结构的可行性,系统的研究了银半壳腔的等离激元模式对包裹在腔内的上转换核壳颗粒上转换发光的影响。理论研究表明,利用等离激元的腔模可以调控上转换发光的颜色,上转换材料的本征效率越低则调控效果越好;而且在本征效率较低时还可以同时实现上转换发光强度的增强。最后我们尝试制备了该结构的等离激元复合亚微颗粒。本论文将从银半壳包裹亚微晶颗粒发光特性的理论模拟和该结构的实验制备两方面进行探究。(1)假设本征效率为5%时,当等离激元腔模分别与绿光、红光发射带匹配时,基于核内21个随机电偶极子的位置加权平均对匹配发光带获得的增强分别为9.3倍和10.3倍,此时对应的绿/红光强比分别优化至3.3和0.87,即实现了发光带的选择性增强,也就是有可能实现增强的单带上转换发光。考虑激发过程时候,上转换发光只有在腔模式与红光匹配的时候才会被增强,红光和绿光分别被增强76%和47%。但是强度增强和颜色的调控都会随着本征效率的提高而变弱。(2)以溶剂热法合成并使用Stober法包裹Si02壳的NaLuF4:Gd,Yb,Er@Si02核壳颗粒为模板,首先通过胶体自组装的方法将核壳颗粒离散、均匀地分散在玻璃片上,然后真空蒸镀30nm的银膜,最后利用预固化的PDMS薄膜剥离玻璃片上的戴银半壳颗粒获得孤立的等离激元腔结构,电镜结果暗示我们成功制备出了所需的结构。
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