基于n-i-p结构钙钛矿太阳能电池的阴极界面研究

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钙钛矿太阳能电池(PSCs)由于效率高、成本低、可溶液法制备等优点近年来受到了科研工作者的广泛关注。钙钛矿太阳能电池虽然发展非常迅猛,但仍然存在一些问题阻碍着电池能量转换效率(PCE)的进一步提高,如界面缺陷、界面能级不匹配等。二氧化锡(SnO2)是目前应用于钙钛矿太阳能电池中最常见有效的阴极界面材料,尤其是应用在高效的n-i-p结构中,其可以很好地改善阴极界面质量,提高电池性能。但SnO2表面存在羟基和氧空位缺陷,导致阴极界面缺陷态密度较大,界面非辐射复合严重。本论文引入无机物三氟化锑(SbF3)和碘化铵(NH4I),分别对SnO2进行掺杂,改善了SnO2的薄膜质量,减少了界面缺陷态,提高了电池的性能和稳定性。同时发现将SbF3和NH4I单独作为阴极界面层,也可以制备出性能良好且稳定的钙钛矿太阳能电池。主要工作如下:SbF3和NH4I阴极界面修饰层用于钙钛矿太阳能电池:考虑到FTO与钙钛矿层间的能级匹配度不高,本工作采用SbF3和NH4I分别对FTO基底进行修饰,制备了结构为FTO/SbF3(或NH4I)/Cs0.05(FA0.83MA0.17)0.95Pb(I0.84Br0.16)3/Spiro-OMe TAD/Ag的钙钛矿太阳能电池。与未修饰的器件相比,基于SbF3和NH4I阴极界面的器件光伏性能得到显著提高。通过进一步调控SbF3和NH4I的配比浓度,器件PCE由无阴极界面修饰层的14.26%分别提高到16.64%和16.72%。研究结果表明,SbF3和NH4I修饰层可以有效地提高钙钛矿结晶度,改善FTO与钙钛矿层之间的能级,减少阴极界面缺陷态密度,促进电荷传输和提取,以及改善器件的滞后效应。SbF3掺杂SnO2用于平面n-i-p钙钛矿太阳能电池:基于上述SbF3的工作,本工作进一步将SbF3掺杂到SnO2胶体分散液中,制备了结构为ITO/SnO2-SbF3/Cs0.04FA0.74MA0.22Pb IxBryCl3-x-y/Spiro-OMe TAD/Au的钙钛矿太阳能电池。通过优化SbF3在SnO2中的掺杂比例,器件PCE由SnO2标件的19.89%提高至21.42%。研究结果表明,SbF3的掺入可以提高SnO2的电子迁移率,增强钙钛矿薄膜的结晶度,抑制钙钛矿层中Pb I2的残余量,改善SnO2/钙钛矿界面的薄膜质量和能级匹配度,降低界面缺陷密度,从而抑制器件非辐射复合。此外,基于SnO2-SbF3电子传输层的器件具有优异的稳定性,且滞后效应可忽略不计。NH4I掺杂SnO2用于平面n-i-p钙钛矿太阳能电池:上述研究表明,NH4I阴极界面层有利于钙钛矿结晶生长,本工作进一步将NH4I掺杂到SnO2胶体分散液中,制备了器件结构为FTO/SnO2-NH4I/Cs0.05(FA0.83MA0.17)0.95Pb(I0.84Br0.16)3/Spiro-OMe TAD/Ag的钙钛矿太阳能电池。通过优化NH4I掺杂比例,器件PCE由SnO2标件的16.44%提高至18.65%。研究结果表明,NH4I掺杂后电子迁移率明显提高,SnO2-NH4I电子传输层与钙钛矿层能级匹配度得到了改善,钙钛矿薄膜质量显著提高,钙钛矿层中的陷阱态密度降低,以及载流子复合得到了抑制。此外,基于NH4I掺杂SnO2电子传输层的器件表现出可忽略的滞后效应和良好的稳定性。
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