近几十年来,理论化学和计算机科学都发生了巨大的变化。在理论化学方面,密度泛函理论的提出使得科研工作者们可以对材料力、热、光、电和声学等各个方面的性质进行准确模拟计算。在计算机科学方面,随着计算机科学的发展,尤其是计算机硬件方面的不断更新和换代,大幅提升了对复杂体系性质的模拟计算速度。而二者的有效结合,一方面可以在较短的时间周期内,从理论层面对材料进行筛选,分析,进而降低新材料、新催化剂等合成和设计的成本。另一方面,采用逆向设计的方法,借助于高通量计算平台,可以从理论上设计具有某种特性的材料,为实验提供指导依据。本文的研究贯穿三条主线:a)从一维(1D)体系到二维(2D)体系;b)从实验体系到理论预测体系;c)从使用现有全局优化算法到设计新全局优化算法。结合密度泛函理论,对一些低维材料的电子结构、力学性质以及潜在的应用进行了深入研究。主要内容分为以下6个部分:第一章主要内容涵盖理论计算方法的简介。首先,对第一性原理计算中最为基础的Hartree-Fock方法进行简要介绍。在此部分说明了 Hatree-Fock方法的优点以及自身存在的一些缺陷。然后,着重讲解了目前第一性原理计算中使用最为广泛的密度泛函理论(DFT),主要包括Honbeng-Kohn定理,Kohn-Sham方程,交换关联泛函,基组和赝势这些核心概念,以及密度泛函理论采用不同基组的软件实现。其次,本章简单介绍了全局优化算法的基本思想以及目前广泛使用的软件包。最后部分,对本文中使用的软件进行了说明。第二章从1D纳米体系出发,对实验合成的一维碳纳米管(CNT)封装金刚石纳米线(CNW)复合体(CNW@CNT)的电子结构、光学和力学性质进行了深入研究。首先讨论不同管径CNT封装CNW形成的CNW@CNT的稳定性,并进一步分析CNT和CNW之间的相互作用,然后对最稳定复合体CNW@(8,8)-CNT的基本电子结构性质,以及单轴应力对其电子结构的影响进行探讨。在光学性质方面,本章节阐述了 CNW@(8,8)-CNT对于光的吸收特性,以及近自由电子气(NFE)态对于内部CNW光吸收的影响。对于力学性质的模拟,则采用统一的定义,对比分析了 1D纳米体系的杨氏模量,同时提出采用并联弹簧模型来关联CNT、CNW以及复合体CNW@CNT之间的杨氏模量。最后部分,在分析复合体CNW@CNT的一些电、光和力学特性之后,提出其在设计紫外光探测器等纳米器件方面的潜在应用。近年来,研究者对于具拉胀效应的低维体系的关注度不断上升,尤其是具有高负泊松比(NPR)值的2D材料。鉴于此,第三章将研究重心转移到目前比较热门的2D磷烯材料上来,以探索可能的具有NPR的磷烯材料。本章节的工作对理论上提出的磷烯异构体δ-磷烯(δ-P)进行再次讨论。首先,计算得到的δ-P其力学参量表明δ-P是一种柔性材料,并且表现出面内的强拉胀效应。其次,在对其拉胀效应的起源进行了分析后,本章提出了未来寻找新拉胀材料的潜在思路。最后,我们分析了量子尺寸效应对于δ-P力学性质的影响以及δ-P所表现出的电子结构性质,为δ-P在将来的电子器件方面应用提供理论依据。第四章则采用粒子群算法(PSO)预测了新型2D磷烯异构体。通过对在此之前报道的磷烯异构体进行分析,得以发现这些结构均基于化学或者物理直觉,而由于人为因素的干扰,这种方法得到的结构存在片面性。为此,我们采用无偏的全局优化算法对2D磷烯材料进行了全面搜索,进而得到了一种新的磷烯异构体Ψ-磷烯(Ψ-P)。本章主要通过对Ψ-P几何结构以及电-力学的研究,阐述了 Ψ-P在H2分子过滤膜以及太阳能电池方面的潜在应用。为了指导将来的实验工作,文章还提出了可以被用来外延生长Ψ-P单层的衬底。第五章将尝试运用墨鱼算法(CF)来预测2D材料。通过调研发现,虽然实验方面对硼-磷层状材料的合成进行了广泛研究,但是所有的实验结果都没有明确地给出硼-磷层状材料的结构信息。理论方面的工作则理所当然地认为硼-磷层状材料应该采用类石墨烯的结构,而这与实验合成过程中使用高浓度的磷源并不一致。为此,我们设计了 CF算法来预测具有高浓度磷的2D硼-磷化合物。通过预测,得到了一个具有更低形成能的新相BP5单层。进而,对其电子结构和力学性质进行了研究。结果表明BP5单层具有多铁性、负泊松比、良好的各向异性光吸收以及较高的载流子迁移率。在此章节最后部分,就BP5单层在设计非易失性存储器件方面应用的可能性进行探讨。第六章则着重讨论了墨鱼算法在结构预测中的实现方法。在前面的工作中,我们使用测试版本的CF算法成功预测了 2D BP5单层,且其结果得到了的PSO算法的验证,但初始版本的CF算法总体性能较差。因此,本章对CF算法进行了修正,提出了修正版的墨鱼(ICF)算法,并且采用面向对象方法在pychmia软件中实现。最后,通过使用LennardJones团簇,SiC,Si和元素磷体相的例子来测试ICF算法在结构预测中的可靠性。