氢气由于具有储量丰富、成本低、可再生、能量密度高、零排放等特点,被认为是一种极具潜力的化石燃料替代品。在氢能的应用中,如何安全高效地存储氢气一直是一项艰巨的任务。近些年来,人们致力于探索存储氢气的不同方法和技术。高熵合金（HEAs）是一类包含五种或五种以上近等摩尔比元素的材料,它已经展现出优秀的储氢特性,如单相可逆特性和快速吸氢动力学。但是,高熵合金的储氢能力仍需提高,其吸氢/脱氢的基本机理也需得到进一步揭示。通过采用第一性原理方法,我们系统地研究了HEA TiZrVMoNb的吸氢性能和HEA TiZrVMoNb氢化物表面的脱氢行为。本文的主要工作如下:首先,我们通过密度泛函理论计算研究了HEA TiZrVMoNb的吸氢性能。结果表明,在吸氢过程中,当氢浓度达到1.5 wt.%时,TiZrVMoNb氢化物会发生体心立方相到面心立方相（BCC→FCC）的结构相变。在相变前后,氢原子分别倾向于占据八面体和四面体间隙位置。进一步的结合能和形成焓分析表明,氢占据四面体间隙位置可以提高FCC结构高熵合金氢化物的热稳定性,而占据八面体间隙位置则会降低氢化物的稳定性。我们所预测的TiZrVMoNb的最大储氢量为2.65wt.%,与目前报道过的最大的高熵合金储氢量是相当的（Ti Zr VHf Nb:2.7 wt.%）,并且大于文献中报道的其他高熵合金的储氢量。将HEA TiZrVMoNb的吸氢性能与之前报道的HEA Ti Zr Hf Mo Nb相比,我们发现将Ti Zr Hf Mo Nb中的Hf取代为V,不仅提升了高熵合金的储氢量,而且降低了高熵合金的脱氢温度。我们的结果表明氢的位置占据、晶格畸变、原子质量以及金属元素的化学效应都会影响它们的吸氢性能。其次,我们通过密度泛函理论计算研究了氢从HEA TiZrVMoNb氢化物表面脱附的行为。计算结果确定了TiZrVMoNb氢化物（110）表面是氢从TiZrVMoNb氢化物中脱附的最稳定表面。由于高熵合金氢化物中存在较大的晶格畸变和不均匀的化学环境,所以高熵合金氢化物表面的脱氢行为很复杂。氢分子脱附和氢原子脱附的比较表明,氢更倾向于以原子态从TiZrVMoNb氢化物（110）表面脱附,而不是以分子态脱附,且TiZrVMoNb氢化物（110）表面上的氢脱附是一个化学过程。我们提出了TiZrVMoNb氢化物（110）表面上脱氢的两个步骤:（1）TiZrVMoNb氢化物（110）表面上氢和金属的化学键发生断裂,氢在氢化物表面附近以原子态脱附;（2）脱附的氢原子在结合为氢分子的过程中,需要克服TiZrVMoNb氢化物（110）表面的吸引作用。综上所述,我们系统地研究了HEA TiZrVMoNb的吸氢性能以及HEA TiZrVMoNb氢化物表面上的脱氢行为。研究结果表明,HEA TiZrVMoNb是一个具有巨大潜力的储氢材料。本论文的研究结果为提升高熵合金储氢性能提供了思路,揭示了HEA TiZrVMoNb吸氢/脱氢的内在机理。这项研究将有益于进一步的实验和理论研究,并为设计具有优异储氢能力的高熵合金提供更多的可能性。