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纳米碳纤维(Carbon Nanofibers简称CNF)是一类直径大致在3~200nm之间,长度为0.1~1000μm,具有较大长径比的纤维状的碳材料。纳米碳纤维作为一种新型载体材料比传统催化剂载体具有更大的优越性,其独特的结构使催化剂具有特殊的活性与选择性,用纳米碳纤维作为载体引起了各国研究者的极大兴趣。本文首先通过不同的制备方法合成了Pt/CNF催化剂,然后分别以氧还原反应和质子交换膜氢燃料电池阴极反应为评价体系,考察了纳米碳纤维微结构和表面处理对Pt/CNF催化剂的制备以及电催化性能的影响,并结合BET、TPD-MS、表面润湿性及等电点等分析技术,对不同表面处理的纳米碳纤维表面物理和化学性质进行表征,以探讨纳米碳纤维表面性质对担载贵金属铂催化剂的影响。通过研究,本文获得的主要结果如下:
1)不同微结构纳米碳纤维担载铂催化剂对氧还原性能有重要影响,板式和鱼骨纳米碳纤维担载铂催化剂的氧还原催化活性相差不大,而管式纳米碳纤维担载铂催化剂的氧还原催化活性较差,这可能与纳米碳纤维表面结构与铂粒子间的相互作用有关。
2)表面处理改变了纳米碳纤维的织构和表面化学性质,从而对电化学性能产生了影响。表面处理后使β-CNF的表面含氧官能团大幅度增加。表面处理后的纳米碳纤维的表面电位和润湿性有很大的改变。经硝酸处理的纳米碳纤维同经过氧化氢处理的相比较,其催化活性有明显的降低,经过空气处理的纳米碳纤维没有明显的氧还原电流。
3)表面处理对Pt/CNF催化剂的形貌有重要影响,且其单电池性能有明显的区别。纳米碳纤维未经表面处理,其Pt/CNF催化剂几乎没有电催化能力。纳米碳纤维经过硝酸处理和过氧化氢处理后担载铂催化剂的性能要远远高于未处理的和用空气处理的。