焦作市PM2.5组成特征及硝酸盐来源解析

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近年来我国雾霾天气问题有所改善但还是频繁出现,尤其是在华北地区。有研究表明,硝酸盐在雾霾天气中贡献比例非常高,说明硝酸盐在雾霾天气的形成过程中发挥了至关重要的作用,所以定量识别PM2.5中硝酸盐的来源和形成机制对缓解大气污染至关重要。焦作市作为“2+26”城市之一,大气污染非常严重,。当前对于焦作市大气PM2.5中硝酸盐的来源及污染源贡献率仍不明确,所以本研究在冬季(2020年1月)、夏季(2020年6月)采集焦作市大气PM2.5样品48个,运用离子色谱法对大气PM2.5中的水溶性离子进行测定,研究大气PM2.5水溶性离子含量和形态特征,并结合稳定同位素技术及贝叶斯混合模型,对大气PM2.5中的硝酸盐来源、转化路径以及污染源贡献率进行了解析,为焦作市的大气污染治理提供了数据支撑和科学依据。主要研究结论如下:1.在冬季采样期,PM2.5的平均质量浓度为349.67μg/m~3,以严重污染为主;夏季采样期,PM2.5的平均质量浓度86.78μg/m~3,以轻度污染为主。冬夏两季的日均平均质量浓度远高于国家制定的二级标准值,冬季超标率达到100%,夏季超标率68%。2.在冬季大气PM2.5中可溶性水溶性离子的浓度大小排列为:NO3->NH4+>SO42->Cl->Ca2+>K+>Na+>Mg2+;在夏季大气PM2.5中可溶性水溶性离子的浓度大小排列为:SO42->NO3->Ca2+>NH4+>Cl->K+>Na+>Mg2+,在冬季水溶性离子占大气PM2.5浓度的比例为73%,在夏季水溶性离子占大气PM2.5浓度的比例为85%。3.冬夏两季大气PM2.5中δ18O-NO3-和δ15N-NO3-的值均呈现冬季高、夏季低的变化趋势,其在冬季和夏季的污染来源比较复杂,可能受煤炭燃烧、汽车尾气、生物质燃烧及土壤的综合影响。大气颗粒物中硝酸盐的转化路径在冬季以O3氧化为主,在夏季则受OH·的氧化影响较大。4.运用贝叶斯混合模型,结合煤炭燃烧、机动车尾气排放、生物质燃烧、土壤微生物活动的典型氮同位素值,计算硝酸盐中各污染物的贡献比例,得到焦作市冬季PM2.5中硝酸盐的来源主要是燃煤燃烧(31%),其次是生物质燃烧(30%)和土壤微生物活动(21%),最后是机动车尾气排放(18%);在夏季,生物质燃烧贡献最大(36%),其次是燃煤燃烧(25%)跟土壤微生物活动(22%),最后是机动车尾气排放(17%)。图14幅,表6个,参考文献108篇。
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