CoO纳米片和Co2+掺杂CuGaO2纳米晶的制备及在钙钛矿太阳能电池中的应用研究

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钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其使用的钙钛矿材料光学性能优异且器件制备工艺简单而受到广泛关注。自2009年首次报道以来,PSCs的光电转换效率(PCE)从3.8%飙升至25.2%。但是,钙钛矿多晶薄膜易分解、有机空穴传输材料(Spiro-OMeTAD等)价格昂贵等问题,限制了PSCs的商业化应用。因此,提高钙钛矿薄膜的稳定性、寻找廉价高效的无机空穴传输材料成为目前研究的热点。本论文主要以提升PSCs器件光电性能和长期稳定性为研究目的,创新性地合成了两种无机p型纳米材料CoO和Co2+掺杂CuGaO2(Co-CuGaO2),并将它们作为PSCs的钙钛矿表面界面修饰材料和空穴传输材料(HTM),以及用于有机-无机双空穴传输层(HTL)的制备。本文均采用表面粗糙度较低的锡掺杂氧化铟(ITO)作为导电基底,经过剥离有机配体的低温二氧化钛(TiO2)作为电子传输材料(ETM),主要研究内容与结果如下:(1)通过溶剂热法合成无机p型CoO纳米片,溶于甲苯中制备成均一溶液,旋涂于钙钛矿层表面,提升PSCs性能和稳定性。利用TEM、XRD、XPS测试来表征CoO纳米片的形貌和组成,结果表明CoO呈10 nm左右的片状结构;SEM、AFM、UPS、PL、TRPL等测试结果表明CoO界面修饰层能够起到有效钝化钙钛矿表面缺陷、提高钙钛矿多晶薄膜抗湿性、优化器件能级结构和提升载流子传输性能等作用。通过优化CoO溶液的浓度,PSCs器件的反向扫描PCE最高值为20.72%,在湿度为30%50%的空气气氛中存放30天后,依然保持原始效率的82.61%。(2)将无机p型CoO纳米材料作为HTM引入PSCs器件的HTL中,制备了Spiro-OMeTAD/CoO复合HTL。目的是通过有机-无机相结合的方法,将Spiro-OMeTAD和CoO的优势相结合,制备出稳定性好、空穴传输效率高的高效PSCs器件。我们通过SEM、FIB-SEM及AFM观察了复合HTL的形貌和CoO的分散状态;通过接触角测试验证了复合HTL表面的疏水性;通过PL、TRPL、EIS、ntrap等测试方法验证了基于Spiro-OMeTAD/CoO复合HTL的器件内部缺陷态减少、空穴传输性能提高。通过优化CoO掺杂浓度,PSCs实现了20.91%的高效率,而且在湿度为40%55%环境下的400 h稳定性测试后依然保持原始效率的82.58%,结果表明无机p型CoO纳米材料对PSCs性能和稳定性提升具有重要作用。(3)通过水热法制备了粒径在1525 nm范围内的Co-CuGaO2纳米晶,然后用于PSCs的无机HTL。Co2+掺杂能够降低CuGaO2的价带位置,使Co-CuGaO2薄膜与钙钛矿的能级更加匹配;此外,CuGaO2本身带隙较宽,有利于传输空穴,阻挡电子。SEM测试表明,Co-CuGaO2薄膜将下层钙钛矿完全覆盖,有利于保护钙钛矿晶体不被水氧破坏。而且,Co-CuGaO2本身作为一种优良的HTM,能够与Spiro-OMeTAD层形成有机-无机双HTL结构,进一步提升空穴传输性能。这已通过UPS、PL、TRPL等测试进行了验证。通过优化Co-CuGaO2溶液浓度,得到PSCs的最高PCE为20.39%;在湿度为10±5%的环境中,稳定性跟踪测试30天后依然保持原器件效率的84.34%。
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