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Cu2ZnSnS4（CZTS）化合物具有制备成本低、元素含量丰富、毒性小等优点,是当下高效薄膜太阳电池的研究热点之一。尽管实验制备的CZTS（Se）太阳电池的光电转换效率已经达到13.0%,但远远低于其理论极限效率32.2%。限制CZTS太阳电池效率的原因主要体现在以下三个方面:第一,吸收层的结晶质量差会导致漏电和短路电流小;第二,CZTS晶体结构中本征反位缺陷导致SRH复合增加和开路电压降低;第三,吸收层前界面（CZTS/Cd S）处的晶格失配和不理想的能带排列以及后界面（CZTS/Mo）处的非欧姆接触导致界面处载流子复合增加进而降低开路电压。研究表明,硫化退火过程是形成CZTS薄膜的关键工艺,直接影响其晶体质量和晶粒形貌;Ge掺杂替代CZTS中的部分Sn,可以减少Sn相关深能级缺陷,提高导带最小值、扩宽带隙和吸收谱范围;Mo/CZTS/Cd S结构中双界面的能带工程直接影响界面态密度和复合机制。因此,本论文通过实验和仿真方法,针对CZTS吸收层的硫化、Ge掺杂替代部分Sn、Mo/CZTS/Cd S界面开展具体的研究:（1）通过溶胶-凝胶法制备CZTS薄膜,研究硫化工艺条件对CZTS薄膜结晶特性、表面形貌、元素成分和输出参数的影响。将旋涂-硫化进行两个周期,降低单次硫化前的旋涂次数,使硫化时硫分压能够充分的渗透整个前驱体薄膜,促进晶粒的生长。实验证明本方法有效的提高了晶面平整度和晶粒尺寸,得到了从底部贯穿到顶部的大晶粒层吸收层结构。最终,通过改善硫化条件将转换效率从1.66%提高至3.60%。（2）构建Cu2ZnGexSn1-xS4（CZTGS）薄膜太阳电池模型,在标准光照条件下分析吸收层厚度、载流子浓度、Ge/（Ge+Sn）比例以及Cd S缓冲层的厚度对薄膜太阳电池性能的影响。研究发现:在一定范围内增加CZTGS的厚度或者载流子浓度能够提高太阳电池性能,但当厚度超过2μm、载流子浓度超过1×1017cm-3会降低器件整体性能;CZTGS带隙值和电子亲和势随Ge/（Ge+Sn）比例近似线性变化,当Ge/（Ge+Sn）比例为0.2即CZTGS带隙值为1.59 e V时,电池转换效率达到最高（15.08%）。此外,通过对比实验制备的CZTGS与CZTS薄膜太阳电池发现,Ge掺杂显著提升器件性能。（3）构建Mo/CZTS/CdS/ZnO结构的CZTS薄膜太阳电池模型,考察背电极功函数、CZTS/Cd S异质结能带排列以及两种优化界面的电池结构对电池性能的影响。研究发现:背电极功函数不低于5.0e V;CZTS/Cd S界面的导带带阶（CBO）值为0.1 e V的情况下,得到了最佳效率,CBO值过大会阻碍载流子的界面传输。提出两种优化结构,即在CZTS/Mo和CZTS/CdS界面之间分别引入背电场（BSF）和低掺杂中间层。Mo/BSF（p+-CZTS）/CZTS结构显著改善太阳电池整体性能,BSF层厚度为0.1μm,载流子浓度1018 cm-3时,器件性能最佳,开路电压为0.85 V,短路电流为27.96 m A/cm~2,填充因子为65.84%,效率达到15.60%。CZTS/CdS异质结上的5×1015cm-3低掺杂中间层能够有效抑制界面复合,器件性能显著提高。