【摘 要】
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随着科技的不断进步,对能源的需求不断增长,锂离子电池因为其高能量密度、优异的循环性能等优点被广泛运用在各个领域。但是锂资源在地球上的储量稀缺且分布极不均匀,导致成本日益增高,这使得锂离子电池在大规模储能和低速电动车领域的发展受到限制。而与之工作原理相似的钠离子电池由于钠资源储量丰富、成本低廉在不需要高能量密度的领域极具潜力,近年来受到大量关注。正极材料是钠离子电池的重要组成部分,目前已开发了多种体
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随着科技的不断进步,对能源的需求不断增长,锂离子电池因为其高能量密度、优异的循环性能等优点被广泛运用在各个领域。但是锂资源在地球上的储量稀缺且分布极不均匀,导致成本日益增高,这使得锂离子电池在大规模储能和低速电动车领域的发展受到限制。而与之工作原理相似的钠离子电池由于钠资源储量丰富、成本低廉在不需要高能量密度的领域极具潜力,近年来受到大量关注。正极材料是钠离子电池的重要组成部分,目前已开发了多种体系,其中P2型层状氧化物因其高理论容量和能量密度,被认为是最具有商业应用前景的钠离子电池正极材料之一。但是,此类材料仍存在一些问题,如结构稳定性和循环性能较差等。因此,本文选择P2型镍锰基正极材料作为研究对象,通过掺杂和添加正极补钠剂的方法,使材料的电化学性能得到显著提升,并通过各种表征手段解释电化学性能提升的原因。具体的研究内容分别如下:（1）在本研究中,采用高温固相法在P2型Na0.67Ni0.33Mn0.67O2的过渡金属层掺杂了Zn2+和Cu2+,又在碱金属层中掺入Zn2+,合成了[Na0.65Zn0.01]Ni0.18Zn0.06Cu0.09Mn0.67O2（表示为ZNMZC–1）。结构中过渡金属层的Zn2+和Cu2+能有效地提高P2–O2相变的可逆性,抑制Na+/空位有序效应,促进Na+的扩散。而碱金属层中的Zn2+的作用则是,当电池充电至高电压状态时,结构中的Na+高度脱出,相邻氧层间的静电斥力会不断增大,此时,稳定存在的Zn2+与氧层间的静电引力可以抑制c轴的不断变大以及过渡金属层的不可逆滑移现象。因此,由ZNMZC–1组装的半电池的循环性能(在100m A g–1的电流密度下循环100次后的容量保持率达到90.4%)和倍率性能(在2000 m A g–1的电流密度下的放电比容量仍有66.4 m A h g–1)都表现优异。这项工作为设计结构稳定的钠离子电池正极材料提供了新的思路。（2）本研究采用三硫代磷酸钠Na3PS3O（NPSO）作为液态电池中钠补偿的正极补钠添加剂。NPSO可以通过溶液滴加法在Na0.66Ni0.26Zn0.07Mn0.67O2（NNZM）正极中均匀分散。NPSO的持续不可逆分解可以提供超过300 m A h g–1的总钠化容量,在4.0 V以下提供约60%的容量。除了补偿钠消耗外,NPSO及其非气体分解产物能有效抑制由电解液分解和NNZM晶体结构中形成氧空位引起的正极电解质界面（CEI）的生长。在传统NNZM正极上包覆NPSO可以使半电池的容量保持率从62.1%提高到83.3%,全电池的能量密度提高29.7%。这项工作为三硫代磷酸钠开辟了一个新的应用领域。
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