【摘 要】
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新型La-Y-Ni基储氢合金因具有高能量密度、耐低温、易制备和环境友好等优点而受到国内外研究者广泛关注。此类合金包含复杂的超晶格堆垛结构,其中A2B7型结构的性能最优。为深入研究这种具有特殊堆垛结构合金结构与性能间的关系,本文制备了三元（La,Y）2Ni7型储氢合金,通过调整合金中La、Y元素比例,研究了不同Y/La比对合金结构和性能的影响。将最佳Y/La比的三元（La,Y）2Ni7储氢合金作为元
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新型La-Y-Ni基储氢合金因具有高能量密度、耐低温、易制备和环境友好等优点而受到国内外研究者广泛关注。此类合金包含复杂的超晶格堆垛结构,其中A2B7型结构的性能最优。为深入研究这种具有特殊堆垛结构合金结构与性能间的关系,本文制备了三元（La,Y）2Ni7型储氢合金,通过调整合金中La、Y元素比例,研究了不同Y/La比对合金结构和性能的影响。将最佳Y/La比的三元（La,Y）2Ni7储氢合金作为元素替换和掺杂对象,应用均匀试验设计法和回归分析法研究了不同元素对合金结构和性能的影响。最后以掺杂和替换后循环性能最佳的合金作为研究对象,分别研究了合金在电化学环境和固/H2反应体系中的容量衰减机理。（一）通过前驱体粉末烧结法制备了La2-xY4+xNi21（x=0.1、0.2、0.3、0.4和0.6）储氢合金。结构精修发现,合金主相为2H-Ce2Ni7,次相为3R-Gd2Co7,增加Y/La比有利于生成3R-Gd2Co7型相。电化学测试结果表明,合金电极的最大放电容量随Y/La比增加呈现先升高后下降的规律,合金的最大放电容量为282.2m Ah·g-1。氢在合金中的扩散系数D0是影响合金动力学性能的主要因素。固/H2反应测试表明,高Y合金的吸氢量大,低Y合金的氢化物更稳定。（二）以放电容量最大的La1.7Y4.3Ni21作为基本组成,用Mn、Al元素部分替代Ni元素和额外添加Ti元素,采用均匀试验设计法设计了9种合金。研究结果表明,添加Ti会与B侧Ni形成Ti Ni3相,且Ti含量太高会导致La富集。回归方程结果显示:Ti与Mn、Al之间存在交互作用;合金的储氢能力和最大放电容量受Ti元素影响较大且为负影响。含Ti、Mn和Al元素的合金具有更好的表面氢解离活性,然而Mn、Al会阻碍氢原子扩散,氢扩散系数（D0）依然是影响合金动力学的主要因素。（三）优选的La1.7Y4.3Ni19.4Mn1.2Al0.4合金电极经过20周充/放电循环后出现了粉化现象并被氧化。相较于La1.7Y4.3Ni21合金,Mn和Al替代B侧Ni后的La1.7Y4.3Ni19.4Mn1.2Al0.4合金电化学容量保持率明显提升。合金在前20个吸/放氢循环中,衰减速率最快,此后逐渐减慢。3R-Gd2Co7结构体积偏差太大是导致合金在吸/放氢后发生氢致非晶化现象的主要原因。
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