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抗生素是一类新兴痕量污染物，被广泛用于人和动物的治疗，因其近年来在环境水体中被频繁检出而被日益关注。吸附法是去除水体中抗生素的有效方法之一，吸附剂是吸附法的核心，研发高效、经济、可持续利用的吸附剂具有重要的工程实践意义和经济价值。
有序介孔硅材料以其独特的孔道结构、均匀的孔径分布、高比表面积、化学惰性以及易修饰的孔道内表面等优点，在给水处理和废水处理中受到越来越多的关注。同时，与传统吸附剂的分离技术相比，磁分离技术更加的经济、高效。因此，磁性有机改性改性介孔硅吸附剂成为近年来有意义的研究之一。然而，目前已经报道的磁性介孔硅合成步骤复杂吸附容量有限、无选择性、吸附剂分离回收难以及重复利用效率偏低等缺点限制了其广泛应用。研制解决上述缺点的高效吸附剂将是未来吸附技术发展的主要方向。本课题采用一步法成功地制备了吸附容量高、有选择性且再生性能良好的有机功能化磁性介孔硅，通过其对氟喹诺酮类（FQs）和磺胺类抗生素（SAs）的吸附研究探讨了吸附机理，对于工程化应用具有一定的指导意义。
论文主要内容和结论如下：
1.在碱性条件下使用共沉淀法制备了表面带有负电荷的Fe3O4纳米颗粒，并与阳离子季铵盐类表面活性剂二十二烷基三甲基氯化铵和正硅酸乙酯（TEOS）发生作用，以十二烷基三乙氧基硅烷为改性剂，通过共缩合法制得烷基功能化磁性介孔硅纳米颗粒DMS。以氨丙基三乙氧基硅烷为改性剂，Fe3O4纳米颗粒为磁核，通过共缩合法制得氨基功能化磁性介孔硅纳米颗粒AMS。
2.采用扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线衍射仪（XRD）、振动样品磁强计（VSM）、Zeta电位分析仪等对材料进行表征。结果表明，DMS和AMS均带有磁性且具有典型的核-壳结构，十二烷基和氨基分别成功的接枝到DMS和AMS上，两种材料具有较大的比表面积和孔容，且表现出一定的介观有序性。
3.通过吸附试验，研究了各种影响因素（溶液pH、离子强度、腐殖酸浓度等）对磁性介孔材料吸附抗生素的影响，并进行了脱附-再生实验。结果表明，在FQs溶液初始pH3.0-11.0范围内，DMS对3种FQs的吸附容量在pH为6.0和7.0时达到最大；在SAs溶液初始初始pH3.0-11.0范围内，AMS对3种SAs的吸附容量在pH为7.0和8.0时达到最大。功能化磁性介孔材料在较好浓度的盐离子和腐殖酸情况下，仍能对抗生素保持较高的吸附容量。经过5次吸附-脱附循环试验后，仍能对抗生素保持75%以上的去除率。
4.通过吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学实验对吸附机理进行了分析。结果表明，2种材料对抗生素的吸附符合伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型。在溶液初始pH为6.0和7.0、温度为25℃条件下，DMS对CIP、PEF和ENR的最大吸附容量分别为201.52、275.46和286.35mg/g。在溶液初始pH为7.0和8.0、温度为25℃条件下，AMS对SMD、SDZ和SMZ的最大吸附容量分别为228.44、272.39和300.14mg/g。DMS吸附3种FQs是熵减焓减的吸热自发过程，且主要吸附作用为疏水作用、静电作用和氢键。AMS吸附3种SAs是熵减焓减的吸热自发过程，主要吸附作用为静电作用和氢键。
5.通过一元体系吸附实验可知：相对于AMS，DMS在去除FQs时拥有更好的吸附效果，整体上表现出了对FQs的选择吸附特性。相对于DMS，AMS在去除SAs时拥有更好的吸附效果，整体上表现出了对SAs的选择吸附特性。通过的二元体系吸附实验可知：在CIP、PEF和ENR混合溶液中，DMS对3者的选择吸附优先顺序为ENR＞PEF＞CIP。在SMD、SDZ和SMZ混合溶液中，AMS对3者的选择吸附优先顺序为SMZ＞SDZ＞SMD。
有序介孔硅材料以其独特的孔道结构、均匀的孔径分布、高比表面积、化学惰性以及易修饰的孔道内表面等优点，在给水处理和废水处理中受到越来越多的关注。同时，与传统吸附剂的分离技术相比，磁分离技术更加的经济、高效。因此，磁性有机改性改性介孔硅吸附剂成为近年来有意义的研究之一。然而，目前已经报道的磁性介孔硅合成步骤复杂吸附容量有限、无选择性、吸附剂分离回收难以及重复利用效率偏低等缺点限制了其广泛应用。研制解决上述缺点的高效吸附剂将是未来吸附技术发展的主要方向。本课题采用一步法成功地制备了吸附容量高、有选择性且再生性能良好的有机功能化磁性介孔硅，通过其对氟喹诺酮类（FQs）和磺胺类抗生素（SAs）的吸附研究探讨了吸附机理，对于工程化应用具有一定的指导意义。
论文主要内容和结论如下：
1.在碱性条件下使用共沉淀法制备了表面带有负电荷的Fe3O4纳米颗粒，并与阳离子季铵盐类表面活性剂二十二烷基三甲基氯化铵和正硅酸乙酯（TEOS）发生作用，以十二烷基三乙氧基硅烷为改性剂，通过共缩合法制得烷基功能化磁性介孔硅纳米颗粒DMS。以氨丙基三乙氧基硅烷为改性剂，Fe3O4纳米颗粒为磁核，通过共缩合法制得氨基功能化磁性介孔硅纳米颗粒AMS。
2.采用扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线衍射仪（XRD）、振动样品磁强计（VSM）、Zeta电位分析仪等对材料进行表征。结果表明，DMS和AMS均带有磁性且具有典型的核-壳结构，十二烷基和氨基分别成功的接枝到DMS和AMS上，两种材料具有较大的比表面积和孔容，且表现出一定的介观有序性。
3.通过吸附试验，研究了各种影响因素（溶液pH、离子强度、腐殖酸浓度等）对磁性介孔材料吸附抗生素的影响，并进行了脱附-再生实验。结果表明，在FQs溶液初始pH3.0-11.0范围内，DMS对3种FQs的吸附容量在pH为6.0和7.0时达到最大；在SAs溶液初始初始pH3.0-11.0范围内，AMS对3种SAs的吸附容量在pH为7.0和8.0时达到最大。功能化磁性介孔材料在较好浓度的盐离子和腐殖酸情况下，仍能对抗生素保持较高的吸附容量。经过5次吸附-脱附循环试验后，仍能对抗生素保持75%以上的去除率。
4.通过吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学实验对吸附机理进行了分析。结果表明，2种材料对抗生素的吸附符合伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型。在溶液初始pH为6.0和7.0、温度为25℃条件下，DMS对CIP、PEF和ENR的最大吸附容量分别为201.52、275.46和286.35mg/g。在溶液初始pH为7.0和8.0、温度为25℃条件下，AMS对SMD、SDZ和SMZ的最大吸附容量分别为228.44、272.39和300.14mg/g。DMS吸附3种FQs是熵减焓减的吸热自发过程，且主要吸附作用为疏水作用、静电作用和氢键。AMS吸附3种SAs是熵减焓减的吸热自发过程，主要吸附作用为静电作用和氢键。
5.通过一元体系吸附实验可知：相对于AMS，DMS在去除FQs时拥有更好的吸附效果，整体上表现出了对FQs的选择吸附特性。相对于DMS，AMS在去除SAs时拥有更好的吸附效果，整体上表现出了对SAs的选择吸附特性。通过的二元体系吸附实验可知：在CIP、PEF和ENR混合溶液中，DMS对3者的选择吸附优先顺序为ENR＞PEF＞CIP。在SMD、SDZ和SMZ混合溶液中，AMS对3者的选择吸附优先顺序为SMZ＞SDZ＞SMD。