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微生物燃料电池MFC可将废水中有机物蕴含的化学能直接转化为电能,同步实现污水净化与能源回收,是一种具有前景的可持续污水处理和新能源技术。然而目前MFC产电性能偏低、制造成本较高,限制了其在实际污水处理中的规模化应用。空气阴极催化剂的电催化氧还原(ORR)性能欠佳和制造成本高是制约MFC产电效率和经济性能的重要因素,开发高效、低成本的阴极ORR催化剂是当前MFC领域研究的重难点。本研究以沸石咪唑酯骨架化合物ZIF-67为自牺牲模板,高温热解制备钴氮碳(CoNC)催化剂,将CoNC与廉价的活性碳催化剂复合,共同作为空气阴极的氧还原催化剂,以期提高阴极ORR性能、降低电极制备成本。本文考察两种CoNC与活性碳的复合方式:①制备CoNC/金属网自支撑空气阴极。将ZIF-67纳米线生长于金属网集电体上,然后高温热解生成CoNC催化剂,与扩散层压合制备自支撑空气阴极,进而在CoNC/金属网自支撑空气阴极催化层上喷涂活性碳共同作为催化层。②制备CoNC-活性碳共掺杂空气阴极。以ZIF-67为自牺牲模板制备粉末状CoNC催化剂,将其与活性碳按比例掺杂,制备成催化层,最后与金属网和扩散层压合,制成空气阴极。对于CoNC/金属网自支撑空气阴极,优化CoNC/金属网自支撑空气阴极制备的重要参数-集电体种类、扩散层种类和ZIF-67水热生长时间,并考察活性碳喷涂对自支撑电极ORR性能的影响。结果表明,采用斜纹60目不锈钢网集电体、自制炭黑扩散层和ZIF-67水热生长60min条件制备空气阴极,阴极的ORR性能最佳;在CoNC/金属网自支撑空气阴极催化层喷涂活性碳,空气阴极在-0.3V下的ORR电流提高了 875%。对于CoNC-活性碳共掺杂空气阴极,考察CoNC与活性碳掺杂比例对CoNC-活性碳共掺杂空气阴极电化学性能和MFC产电性能的影响。结果表明,CoNC在活性碳中掺杂量由0%提升到20%,空气阴极的ORR电流密度由7.9 A/m2提高到14.1 A/m2,20%CoNC空气阴极电流密度比喷涂活性碳的CoNC/金属网自支撑空气阴极提高81%;j0由0.2×10-4 A/cm2提高到0.75 x 10-4 A/cm2;20%CoNC空气阴极的MFC最大功率密度为1510.1 mW/m2,比未掺杂CoNC空气阴极提高了 31%。CoNC具有丰富的催化活性位点,可有效提升空气阴极的ORR催化性能。在ZIF-67中引入NaH2PO2制备不同掺P量的CoNCP催化剂,再按照20%比例与活性碳掺杂制备空气阴极。CoNCP催化剂P掺杂量从500:5提高到500:50,500:20 CoNCP空气阴极获得最大ORR电流密度17.1 A/m2和j0值1.04 x10-4A/cm2,分别比20%CoNC空气阴极ORR电流密度和j0值提升21%和39%。500:20 CoNCP空气阴极最大功率密度为2336.8 mW/m2,分别比20%CoNC空气阴极提高55%,比活性碳空气阴极提高103%。P原子与Co原子相互作用,增加CoNC催化剂缺陷位点,改善电导率,提高ORR动力学性能,使得CoNCP催化剂具有更优的ORR催化活性。