可见光氧化及原催化亚胺与芳烃的碳-氮偶联反应研究

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含氮化合物是一类非常重要的物质,在医药学、化学工业等领域有着重要地位。由廉价、易得且普遍存在的含有C-H键的化合物为原料合成C-N键化合物是一个非常具有挑战性的研究。在早期合成胺的研究中,传统合成方法存在需要预官能团化且副产物较多等不足之处,因此,需进一步改进。与经典方法相比,过渡金属催化官能团导向或无官能团导向的C-H活化C-N偶联反应不需要进行预官能团化就能够实现胺化反应,但是这类方法大多需要额外氧化剂的加入才能发生反应。相较于之前的策略,自由基参与的C-N偶联反应不需要高温及额外加入氧化剂等反应条件即可发生。随着自由基偶联反应的迅猛发展,研究者们已经报道了在可见光催化下产生多种自由基的反应,此方法能够以经济、安全、高效的方式来合成C-N偶联的化合物,且已经取得了一些显著成就。本论文正是在上述研究背景的基础上,通过光催化的方法高选择性、高产率地实现了亚胺与芳烃之间的C-N偶联来合成胺类化合物。下面将主要从两个部分来进行详细介绍:第一部分:综述了近些年来通过C-H活化C-N偶联反应来合成胺类化合物的研究进展。第二部分:研究工作介绍:我们利用可见光氧化催化和质子还原催化的协同催化策略,在温和条件下实现了亚胺和芳烃的C-N偶联反应。反应通过光催化和钴催化的双催化体系,无需外部氧化剂的参与,多种基团取代的不对称二芳基亚胺都可以和烷基芳烃实现转化,并生成对应的顺反异构体混合物,表现出了底物的普适性和高区域选择性。
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