【摘 要】
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金属有机框架材料（Metal-Organic Frameworks Materials,缩写MOFs）由金属离子/金属簇和有机配体通过自组装形成的新型晶体材料,其结构多样性、高比表面积、可调孔隙等优异的性能,使得MOFs被应用于气体吸附/分离、发光、化学传感、催化、磁性、药物传递等领域。本文从配体和金属两个方面考虑,构筑了新颖发光MOFs,对稀土元素、有机配体、客体分子之间相互作用产生的荧光进行了
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金属有机框架材料（Metal-Organic Frameworks Materials,缩写MOFs）由金属离子/金属簇和有机配体通过自组装形成的新型晶体材料,其结构多样性、高比表面积、可调孔隙等优异的性能,使得MOFs被应用于气体吸附/分离、发光、化学传感、催化、磁性、药物传递等领域。本文从配体和金属两个方面考虑,构筑了新颖发光MOFs,对稀土元素、有机配体、客体分子之间相互作用产生的荧光进行了研究,利用这种优异的荧光性质将其应用到对水中污染物进行检测,主要工作内容如下:（1）选用3,5-二（2’,4’-二羧基苯基）苯甲酸（H5DBA）、六水硝酸铕（Eu（NO3）3·6H2O）和六水硝酸钐（Sm（NO3）3·6H2O）,采用水热法成功的构筑了含有Eu、Sm双金属新型发光Eu/Sm-MOF。对配合物Eu/Sm-MOF进行了CCD单晶X射线、热重、X射线粉末衍射、红外、能谱等表征和固体荧光性能测试。荧光分析表明,Eu/Sm-MOF在水溶液中表现好的结构稳定性和优异的发光性能;通过Fe3+、H2PO4-和乙醛对Eu/Sm-MOF荧光猝灭效应来特异性识别目标分子,检出限分别为0.045μM、0.073μM和0.89μM,进一步探讨了荧光猝机理。同时对实际水样中Fe3+进行了检测,回收率在95.06%～104.60%之间。（2）利用3,5-二（2’,4’-二羧基苯基）苯甲酸（H5DBA）、六水硝酸铽（Tb（NO3）3·6H2O）和六水硝酸钐（Sm（NO3）3·6H2O）,采用水热法成功的构筑了含有Tb、Sm共存的新型发光Tb/Sm-MOF。对该配合物进行了一系列表征,表明其具有稳定性好、相纯度高。荧光分析表明,Tb/Sm-MOF对水溶液中Fe3+和H2O2具有响应快、灵敏度高、检出限低等优点,可作为优异的荧光传感器;检出限分别为0.035μM和0.082 m M。并且用于实际水样中Fe3+的测定,回收率在95.20%～104.50%之间。（3）以3,5-二（2’,4’-二羧基苯基）苯甲酸（H5DBA）、六水硝酸铕（Eu（NO3）3·6H2O）、六水硝酸镨（Pr（NO3）3·6H2O）为原料,采用水热法成功的构筑了Eu、Pr共存的发光Eu/Pr-MOF。通过对其表征得出Eu/Pr-MOF具有稳定性好、相纯度高、优异的荧光性能。研究表明,Eu/Pr-MOF对水溶液中Cr2O72-和乙酸乙酯分子具有优异的传感性能,检出限分别为0.041μM和0.056 m M。其作为一种高灵敏、响应快、检出限低等的传感器将被广泛应用于水体中污染物的检测。（4）选用过渡金属元素Zn、五羧酸配体（H5DBA）分别和不同的辅配1,10-邻菲罗啉、4,4’-联吡啶通过水热法合成了两种不同的配合物([Zn3（DBA）（OH）（1,10-phen）2]n（1）和{[Zn2（HDBA）（4,4’-bipy）1.5]·H2O}n（2）)。对两种配合物分别进行了X射线单晶衍射、元素、热重、X射线粉末衍射、红外和固体荧光分析,结果表明这两种配合物耐高温、相纯度高。研究发现,1具有优异的荧光性能,可以用来高效的检测Fe3+、Cr2O72-和丙酮分子,检出限分别为0.54μM、0.69μM和7.26 m M。模拟生理条件下对Fe3+的猝灭常数可以达到1.9×10~4L/mol,并且讨论了各种被分析物的荧光猝灭机理。
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