层状锰基催化剂的修饰及其吸附脱硫性能研究

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层状二氧化锰是一种性质优异的层状化合物,易于剥离得到二维纳米片。同时,锰元素的独特性质及其化合价的多样性使材料本身就具有研究价值。常常作为电学材料、吸附剂以及复合材料的前驱体,在电、光、磁、声及基础研究中有广泛的应用和关注。本文通过水热合成法合成层状二氧化锰,通过传统的溶胀法和软化学方法制备二维纳米片。利用层间离子的可交换性,制备Ag+-MnO2;利用溶胶-凝胶法,将金属氧化物Ag2O与二氧化锰纳米片复合,以获得Ag2O-MnO2 NS复合物;利用表面活性剂和有机溶剂,合成样品Ag-MnO2 NS。并将原样和改性复合后的样品,用于吸附脱硫的反应中。通过X-射线粉末衍射(XRD)、比表面和孔容分析仪(BET)、激光拉曼光谱(LRS)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电镜及能量色散X射线光谱(HR-TEM-EDX)、傅里叶红外(FT-IR)光谱等方法对催化剂的物相结构、骨架结构、形貌特性及物理化学性能进行研究。通过吸附乙硫醇来考察制备的各种样品的吸附脱硫性能。研究结果表明:在合适的反应条件下,合成的二氧化锰具有良好的层状结构。采用传统的溶胀法和过硫酸铵法制备出的纳米片,其比表面积较原样增大了近10倍,大大提高了其表面性质。改性复合后的样品,均能稳定存在并晶型结构较好。银复合二氧化锰纳米片的样品(Ag-MnO2 NS)更是显示出了很好的表界面性质和均一的形貌。将所制备的样品均应用于乙硫醇的吸附,各样品均显现了一定的脱硫效果。比较吸附后各样品的结果显示效果最佳的是Ag-MnO2 NS样品,其吸附脱硫效果一方面体现在纳米片对乙硫醇吸附能力的增强,另一方面是银颗粒对有机硫有很强的亲和力。Ag颗粒对S有一定的络合作用,在增强了样品的吸附能力之后,使得乙硫醇被氧化成磺酸、磺酸盐等,甚至可能矿化成为硫酸盐、碳酸盐等物质。同时,二氧化锰本身就是很好的催化剂。该样品显现了Ag-Mn的协同效应,并从物理吸附和化学吸附两个方向提升吸附能力。
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