【摘 要】
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作为一种清洁能源,甲烷在天然气发动机和煤电厂等领域有广泛的应用。但是,未完全燃烧的甲烷排放到大气中会引起温室效应（约为二氧化碳的24倍）。同时,甲烷具有极高的热稳定性,难以降解。实现低温高效催化甲烷燃烧对控制甲烷排放具有很重要的研究意义。然而,传统热场驱动催化甲烷燃烧因低温活性差、能耗高等缺点限制了其实际应用。电场辅助催化可提升催化活性,但需要输入高电压（＞100 V）,并且依旧需要额外加热。事实
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所)
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作为一种清洁能源,甲烷在天然气发动机和煤电厂等领域有广泛的应用。但是,未完全燃烧的甲烷排放到大气中会引起温室效应（约为二氧化碳的24倍）。同时,甲烷具有极高的热稳定性,难以降解。实现低温高效催化甲烷燃烧对控制甲烷排放具有很重要的研究意义。然而,传统热场驱动催化甲烷燃烧因低温活性差、能耗高等缺点限制了其实际应用。电场辅助催化可提升催化活性,但需要输入高电压（＞100 V）,并且依旧需要额外加热。事实上,电场可以直接驱动催化燃烧反应,无需加热。实现低压电驱动催化甲烷低温高效燃烧是一项具有挑战性的研究工作。本文以氧化锡锑（ATO）半导体为催化剂,利用低压电驱动催化甲烷燃烧。主要研究内容和结果如下:1、溶剂热法制备了具有微观球形形貌（平均粒径＜10μm）和导电性良好的ATO催化剂。研究了Sb掺杂量对催化剂形貌、结构和表面元素化学状态的影响。随着Sb含量增加催化剂样品比表面积逐渐增大,平均结晶尺寸不断减小;所有ATO样品表面Sn元素主要以Sn2+形式存在,Sb主要以Sb3+形式存在。2、发展了低压电驱动ATO催化甲烷燃烧反应的技术。在该技术中,对ATO催化剂施加低电压（＜10 V）,使电流贯穿ATO床层激发其催化甲烷燃烧的活性。尽管Sb掺杂损失了SnO2催化剂的热催化活性,但赋予了所得ATO的导电性能和电驱动催化活性。电场驱动下,甲烷的起燃温度(T10)降至250℃,远低于同等条件下热驱动催化的起燃温度（约420℃）。3、以Sb掺杂量适中（Sb/（Sn+Sb）=12%（摩尔比））的ATO为模型催化剂,通过CO程序升温还原、氧同位素交换、在线反应的催化剂电阻分析、离线反应的催化剂的粉末X射线晶体衍射和X射线光电子能谱等表征探讨了电场驱动的作用机理。发现电场提升了ATO晶格氧迁移以及增强了表面氧活性,进而驱动催化甲烷的燃烧反应。4、研究了负载型ATO在低温（＜200℃）下低电压驱动催化甲烷燃烧的活性,探讨焦耳热效应在反应中的作用。通过浸渍法使ATO负载多种金属（Fe、Co、Ni、Na、Zn）氧化物,从而引入高电阻的位点进而增大催化剂床层电阻及其局域焦耳热效应。进一步地,脉冲电场驱动实验结果表明:在电场作用下,尽管负载性ATO的局域焦耳热效应引起了局部高温,但相比非负载ATO其活性并未得到提升,甚至活性有所降低。这说明局部高温在反应系统平衡后由于热耗散而减弱。本工作发展的低压电驱动ATO催化甲烷燃烧技术可以用于甲烷排放的实际控制,而电驱动催化作用机制的研究对发展低压电驱动催化剂以及实现其他低碳烷烃的低温高效转化具有一定参考价值。
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