电子内在同时含有电荷和自旋双重自由度。对电子电荷自由度的电学调控是现代电子学的基础。基于电荷基本属性的应用,快速发展出成熟的电子技术,是第三科技革命热潮的重要引擎之一。然而,对电荷基本属性的应用也遭受一些无法避免,亦无法克服的困扰。电荷-电荷相互作用一般在几百个毫电子伏特,就这决定了需要施加更高的外场（例如电压）去克服它们之间的相互作用,高电压下会导致较大的热损耗,造成大量的资源浪费。相反地,电子的自旋-自旋相互作用一般在几个毫电子伏特之内,对外场响应快,损耗更低。因而,基于自旋自由度而设计的电子器件,是实现更高密度、更高速度和更低功耗的信息存储与处理的更佳选择。自旋电子学正是基于电子自旋自由度而发展起来的一门新兴学科,它主要研究内容涵盖自旋的产生、维持和调控,自旋的长程输运及探测。自旋有序使材料呈现宏观可观测磁性。然而,自旋取向控制通常依靠外加磁场。而在未来集成电路中,外加磁场既不方便也易使器件体积过大。目前,无论是理论还是实验,都发展出了一些电控磁性的方法,但全电学控制的方法很少见诸报道。因此,需要发展全电学控制的自旋翻转的新方法。磁性半导体因同时具有半导体性和磁性而备受关注。然而,随着温度增大,自旋熵增加,自旋无序度增强,自旋序遭到破坏,体系的宏观磁性逐步猝灭。虽然磁性半导体技术历经多个阶段的发展,但其居里温度一直不高,成为半导体磁性材料应用前的一大瓶颈。2005年《Science》杂志提出了当今科学中的125个重要难题,其中就包含了“是否存在室温磁性半导体?”。因而,探寻新的高居里温度的磁性半导体材料,或通过各种物理化学方法,切实提高磁性半导体的居里温度,是半导体自旋电子学相关研究的内在动力。此外,高自旋极化材料可用作磁录介质和高效自旋注入源。然而,因为自旋向上的电子和自旋向下的电子在能量上区别不大,传统的铁磁材料的自旋极化率不高。同时,一个理想的磁录介质和自旋注入源,还应具备在一个宽能量范围内保持高自旋极化率的能力。这是因为,如果自旋极化的能量范围窄,由于自旋向下（或少数自旋）电子能态离费米能级不远,在作为实际器件使用时,由于偏压的作用,会参与电荷的输运,或热效应下,自旋向下的电子发生跃迁,从而导致自旋极化率降低,严重影响器件的性能。因而,随着现代磁存储材料的体积越来越小,对高自旋极化材料,尤其是宽能量范围高自旋极化材料的需求越来越迫切。基于密度泛函理论和非平衡格林函数的第一性原理计算,结合蒙特卡洛模拟,论文围绕自旋的产生、维持和调控三个方面,设计了一些低维自旋体系,发展了一些自旋序的调控方法。论文主要内容包括:第一章:作为理论基础,我们介绍了基于第一性原理框架下的基态电子结构计算的基本理论和非平衡态的电子输运理论。首先,介绍了从基于波函数的多体理论到基于Kohn-Sham方程的单电子理论。其次介绍了基于格林函数的电子输运的计算方法。最后介绍了基于反应通道的全局势能面搜索方法。第二章:本章与自旋电子学中自旋的维持和自旋的调控相关。理论设计出了一种边缘重构的MoS2条带。电子结构计算发现,条带在偏压下,会产生电荷流,此电荷流在对边会产生一个磁场,从而使此边的一维磁序得到稳定。解决了 Ising模型中,一维自旋序在任何有限温度下都不能存活的问题。根据我们的模型,如果偏压反向,边缘磁序同时发生翻转。我们的模型成功实现了磁性的全电学控制。第三章:本章与磁性半导体相关,属于自旋电子学中自旋的产生与维持的范畴。受到对称性降低可能诱导自旋序的启发,在一个传统上被认为是非磁性体系中（MoS2）,发现了一个二维的磁性半导体相。通过蒙特卡洛模拟,此磁性半导体的自旋有序态可以维持到一个相对较高的居里温度（130K）。此外,我们还发现,通过简单施加应力,其居里温度还能更高。第四章:本章也与自旋电子学中自旋的产生与维持相关。通过对称性分析和第一性原理计算,我们发现了一个宽通道的100%自旋极化的半金属二维材料。其单一自旋通道高达3.3 eV。其磁性有序态可以维持到280 K。在中度应力或空穴掺杂的调控下,其居里温度可以高达780K,已然超过室温,是一个潜在的磁存储和磁注入源材料。