近年来,化石燃料的消耗与日俱增,造成大量污染和能源短缺。其中,化石燃料产生的大部分能量以废热的形式耗散,所以回收余热十分关键。热电材料能利用低品位的热能发电,近来研究方兴未艾。热电材料的工作效率由热电优值ZT衡量,ZT等于功率因子与热导率之比。构造具有低维结构的纳米材料一方面能够引入声子的界面散射,另一方面能够利用声子的局域共振效应,从而降低材料的热导率,提高热电优值。此外,低维结构可改变电子态密度分布,对提升功率因子也大有裨益。因此,本文提出利用硅纳米笼结构同时实现热导率的降低和塞贝克系数的提升。一方面,声子的局域共振效应令硅纳米笼的热导率比尺寸接近的硅纳米线还要低。另一方面,硅纳米笼结构迫使电子沿相邻纳米结之间的纳米线传输,令态密度分布出现了类似于纳米线结构的尖峰,提升了塞贝克系数。此外,硅纳米笼是具备纳米结构的体块材料,比硅纳米线更有应用价值。运用第一性原理和玻尔兹曼输运方程,我们研究了硅纳米笼的能带结构及其在室温下的热电输运参数,发现ZT最大值为0.96,该结果表明硅纳米笼在热电应用上具备非常大的潜力。除了硅纳米笼结构,体块材料中的低维电子输运同样有助于提高热电优值,因此本文提出利用氮化碳分子晶体的层间电荷耦合来获取高热电性能。结合第一性原理和玻尔兹曼输运方程,我们计算了氮化碳分子晶体的能带结构及其在室温下的热电输运参数,发现ZT最大值为0.52。通过对比氮化碳分子晶体及其异构物的电荷分布,我们深入探讨了低维电输运提升有机半导体热电输运参数的机理,并且发现其低维电荷输运特性应归功于较强的层间p_z轨道耦合和层内的p_z轨道离散分布。