级联方程(HEOM)已成为研究凝聚相复杂体系量子动力学的重要方法之一，它对模拟中等耦合区聚集体的线性和非线性光谱信号、激发态能量转移，以及电荷转移等尤为高效。　　但是，当处理分子数目较大的体系时，其计算量仍然限制了它的应用。在第2章中，将时域双粒子近似(TPA)引入HEOM方法。计算表明HEOM-TPA方法对大分子体系效果显著，可以将辅助密度矩阵(ADO)数目减少四个数量级;并且基于几何考虑的进一步截断可使ADO数目只随体系大小线性增加。首先用一维链模型测试了HEOM-TPA方法的有效性。然后将其成功应用到凝聚相中光合作用体系PSⅠ分子聚集体的吸收谱、圆二色谱模拟，以及FMO体系布居动力学的计算中。　　在第3章中，受到新近LH2复合物单分子实验的启发，理论研究了脉冲整形对能量转移相干信号的影响。发现当两束脉冲激光之间的时间延迟和相位差独立受控时，可以观测到能量转移量子相干现象。但是，对于双色脉冲是使用脉冲整形方法生成的情况，如何制备激光脉冲对观测单分子中量子相干能量转移信号是至关重要的。　　在第4章中，基于路径积分方法，推导了一种新的数值精确的非马尔可夫随机薛定谔方程(SSE)。与以前的非马尔可夫量子态扩散方法(NMQSD)的主要区别是，用于波函数前向耗散传播的复高斯随机过程是自关联的。这在数值上可以有效减小高温下非马尔可夫记忆项的强度。将新的SSE写成与级联方程方法更加一致的结构形式。最后，计算了自旋-玻色模型的耗散动力学，验证了新方法的有效性。　　在第5章，理论研究了光诱导质子耦合电子转移(PCET)。基于广义自旋-玻色模型，引入了相互关联的电子热库和质子热库。研究发现给体态的振动弛豫在光诱导PCET初始的非平衡阶段起着重要作用。当振动弛豫过程完成后，才又到达平衡速率区动力学。然后将级联方程结果与非平衡费米黄金规则(NE-FGR)得到的结果相比，发现NE-FGR并不能准确描述较大电子耦合情况下的非平衡动力学。最后模拟计算了光诱导PCET的同位素效应(KIE)，结果表明KIE在非平衡区和平衡速率区有非常不同的表现。