基于12UD加速器质谱测量~(129)I的方法研究

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129I的半衰期为15.7Ma。尽管原始核合成的129I现在都已经衰变为129Xe了。但大气及地壳中能源源不断地生成129I。在大气层中,129I可由宇宙射线与Xe发生散裂反应生成,小部分可由中子与Te反应生成;在地壳中,129I由238U自发裂变和中子引起的235U裂变而生成。129I更主要的一种来源是核爆和核能利用。40年来,随着大量的核武器试验以及大量的核设施投入应用,人工生成的129I已成为现代环境中129I的主要来源。一方面,实现对129I的超高灵敏AMS测量,可以为环境监测、地球物理的研究提供宝贵的信息。近年来人工129I对环境的影响深受关注,这不仅是为了环境监测,而且为129I在其它方面的应用提供数据。另外一方面,宇宙成因的129I可应用于研究5-80 Ma范围的宇宙线变化,天体物理和深海冲积物的年代等。虽然中子活化法(NAA)和电感耦合等离子质谱法(ICP-MS)也用于129I测定,但AMS的灵敏度较之它们高约3-4个数量级。同时,由于水环境和大气环境样品中的129I含量很低(106-108原子数目),利用NAA和ICP-MS进行测量是难以实现的。AMS测量方法因为具有排除同量异位素本底、同位素本底和分子本底干扰的能力,具有极高的测量灵敏度(同位素原子数之比达到10-15),所以成为测量129I的理想方法。建立AMS高精确度和高灵敏度测定129I的实验方法是国家自然科学基金支持下的一项工作的重要组成部分,本工作是中国原子能科学研究院通过与日本筑波大学合作来测量129I。实验是在日本筑波大学的12UD加速器AMS系统上完成的。论文工作研究的主要内容包括:1) 129I高精确度的测量方法研究,通过制作静电偏转板来提高129I的测量准确度;2)用于AMS测量的129I标准样品的制备。AMS测量129I时,由于129I的同量异位素129Xe的负离子不稳定,不存在这种干扰。因此,129I的主要干扰成分是同位素,即具有和129I相同磁刚度的127I离子。如何有效地用物理方法排除127I的干扰是实现129I高灵敏度测量的关键。采用AgI样品和从离子源引出I-离子,日本筑波大学加速器系统低能束流线上的120°偏转磁铁和注入磁铁能够很好地排除127I,但是测量的灵敏度及准确度还不是很高。因此,在筑波大学的12UD串列加速器上开发了一套改进的129I加速器质谱(AMS)测量方法,包括在120°磁铁后安装了一副自行设计制作的静电偏转板,有效改善了对127I束流和129I计数的测量;采用97MoO2分子离子导航束稳定加速器端电压,使加速器的端电压能稳定在几天内不超过0.1%,结合二次剥离,取得了满意的测量效果。用该方法测得AgI试剂样品的灵敏度为7.83×1013。对129127I比值范围为(4.92~0.28)×1010的一系列样品的测量不确定度在±7%以下,准确度较前有所提高。本人在论文工作中的主要贡献是:计算了通过120°磁铁后,在位于真空室中的法拉第筒(IS-FC2)处129I与127I的距离,重点参与了静电偏转器的制作以及测量129I的实验调试过程,负责了数据分析和处理工作。
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