【摘 要】
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随着社会和经济的发展,水体污染问题日益严重,人们生产生活离不开水,水的好坏关系到人们生活质量,所以水污染治理极为重要。目前染料废水是常见水体污染物之一。因此,开发出高效、稳定、低成本的废水净化材料具有重要实际应用价值。半导体光催化技术是解决此问题重要途经之一。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是广泛研究的可见光半导体催化剂,具有物理化学性质稳定、可直接利用可见光、成本低、比表面积大等特点。但它存在光
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随着社会和经济的发展,水体污染问题日益严重,人们生产生活离不开水,水的好坏关系到人们生活质量,所以水污染治理极为重要。目前染料废水是常见水体污染物之一。因此,开发出高效、稳定、低成本的废水净化材料具有重要实际应用价值。半导体光催化技术是解决此问题重要途经之一。石墨相氮化碳(g-C3N4)是广泛研究的可见光半导体催化剂,具有物理化学性质稳定、可直接利用可见光、成本低、比表面积大等特点。但它存在光生载流子易复合、可见光催化活性低等问题。Ag3PO4是一种新型高可见光活性光催化剂,但它存在光腐蚀的问题。针对以上问题,本论文做了以下两方面研究工作:(1)为提高g-C3N4可见光催化活性,以尿素为前驱体通过煅烧法制备出g-C3N4,然后利用沉积法将Ag3PO4负载于g-C3N4上,再通过液相离子交换法用Na2S将少量Ag3PO4置换成Ag2S,最终制备出Ag2S/Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂,以罗丹明B为模型有机污染物,考察其光催化性能。Ag2S/Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂研究结果表明,少量硫化银的生成可以显著提高复合催化剂对可见光的吸收及可见光催化活性。当n(Na2S)/n(Ag3PO4)=0~1.5%时,随着比值的增加,速率常数依次增大,而进一步增加Na2S的投入量则速率常数逐渐减小。当比值超过5%时,复合光催化剂的活性呈现明显下降趋势。这可能是过多Ag2S的生成会使得大量Ag3PO4被置换,而Ag2S的可见光催化活性不高,从而导致复合光催化剂活性逐渐下降。g-C3N4的质量分数对复合光催化剂性能有显著的影响。随着g-C3N4质量的增加,复合光催化剂的光催化反应速率常数先增加后降低,且当二者的质量比为3:7时,达到最佳催化性能。过量g-C3N4的加入会降低复合催化剂的活性,这是由于Ag3PO4被过量的g-C3N4厚厚包裹着,不利于对光的吸收,导致光催化活性下降。活性物种研究表明,·OH、·O2-和h+都是光催化过程中的主要活性物种。三者活性物种作用大小依次为:h+>·O2->·OH。最后提出了复合光催化剂降解罗丹明B的催化机理。(2)为了减小g-C3N4光生电子-空穴对的复合几率,本文以尿素为前驱体,通过煅烧法制备了g-C3N4,以医用脱脂棉为原料通过煅烧碳化法制备了多维度(1D/2D/3D)的碳材料,再通过超声法制备出C/g-C3N4复合光催化剂。可见光条件下,以罗丹明B(Rh B)为模型有机污染物,考察其光催化性能。C/g-C3N4复合光催化剂研究结果表明:样品光催化活性随着碳含量的增加先增加后降低。当C与g-C3N4的质量比为1:100(CCN1.0)时,样品表现出最佳光催化活性及稳定性。在三种维度(1D/2D/3D)的碳材料中,2D碳对光催化活性改善作用最大。因为2D碳具有与g-C3N4相似的2D结构,二者具有最大的接触界面和有利于电子快速转移的二维平面网络结构,能有效提高光生载流子分离效率和对可见光的吸收。相比于普通活性碳负载的催化剂(AC1.0/g-C3N4),CCN1.0表现出更高的可见光催化活性。CCN1.0的一级速率常数(k)值分别约为纯g-C3N4和AC1.0/g-C3N4的5.5倍和3.4倍。CCN1.0催化剂在循环实验中也显示出优异的光催化稳定性。通过阻抗谱及光电流实验表明,微量的碳掺杂可显著改善样品的电荷传输速率,降低电阻。活性物种研究表明:h+和·O2-是光催化过程中的主要活性物质,而·O2-的作用比h+更大。并在此基础上提出了催化机理,由于其具有低成本、制备方法简单、光催化效率高、催化稳定性强等优点,该复合催化剂在降解有机污染物领域具有潜在的应用前景。
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