氧化石墨烯（GO）凭借其独特的结构和优异的性能,已成为橡胶复合材料的重要增强填料。但GO片层之间存在较强的相互作用,容易堆叠,使其在橡胶基体中分散性差,影响其优异性能的发挥。白炭黑（SiO₂）是补强性能接近于炭黑的环保填料,具有高流动性、低膨胀系数和高填充性等优异性能,是橡胶复合材料的重要补强材料之一。但由于SiO₂粒子表面含有大量硅羟基,极性大,容易团聚,限制其在橡胶材料中的使用。所以在使用GO增强,SiO₂补强橡胶材料时,均需进行相应改性,因此本文将探索合适的改性方法来发挥出GO与SiO₂的相应性能。基于此,本文的研究工作将从以下几个部分展开。（1）采用双（二辛氧基焦磷酸酯基）乙撑钛酸酯和三乙醇胺的螯合物（NDZ-311w）和双-（γ-三乙氧基硅丙基）四硫化物（Si-69）两种偶联剂对多层氧化石墨烯（MGO）进行有机湿法改性,然后制备改性MGO/NR复合材料。结果表明:NDZ-311w（N）与Si-69（S）协同改性的多层氧化石墨烯（MGO-N-S）被有效剥离分散,增强了其与天然橡胶的界面相互作用。相比于纯NR复合材料,MGO-N-S/NR复合材料的拉伸强度、300%定伸应力和撕裂强度分别提升了26%、98%和15%。在确定MGO的协同改性方法后,进一步探讨MGO-N-S份数对天然橡胶的性能的影响,研究表明在MGO-N-S的添加量为3 phr时复合材料的拉伸强度、300%定伸应力和撕裂强度达到最大。（2）使用Si-69,γ-氨丙基三乙氧基硅烷（KH550）和NDZ-311w分别单独和协同（NDZ-311w/Si-69、NDZ-311w/KH550）改性SiO₂,发现SiO₂经偶联剂单独或协同改性后,分散性均得到改善,但双偶联剂协同改性的SiO₂/NR复合材料并不比单偶联剂改性的SiO₂/NR复合材料性能优异。根据上述结果优化偶联剂协同改性方案,先利用NDZ-311w改性剥离分散MGO,然后使用Si-69连接改性的MGO与SiO₂,得到MGO/SiO₂互配填料。结果表明:MGO/SiO₂互配填料形成了片球三维结构,有效改善MGO的层叠现象,减小SiO₂粒子的分布粒径,提高MGO/SiO₂与橡胶基体的界面作用。与MGO/SiO₂（0/50）/NR复合材料相比,MGO/SiO₂（3/47）/NR复合材料的拉伸强度、100%定伸应力和300%定伸应力分别提高了7%、39%和35%,耐切割实验的质量损失下降了43%。（3）为扩展SiO₂的功能应用,将抗氧剂4-[（4,6-二辛硫基-1,3,5-三嗪-2-基）氨基]-2,6-二叔丁基苯酚（抗氧剂565）负载在SiO₂（SiO₂-565）或经NDZ-311w改性的SiO₂（SiO₂-N-565）表面上。结果表明:SiO₂-N-565的抗氧剂负载量与其在天然橡胶中的分散性均优于其他改性方案。经过热氧老化后,SiO₂-N-565/NR的防老效果最为优异,在老化时间为三天时,SiO₂-N-565/NR的断裂伸长率变化率与拉伸强度变化率分别为44.36%、48.26%,远远低于未改性SiO₂/NR的相应变化率（77.51%、84.35%）。但SiO₂-N-565仅对天然橡胶复合材料的热氧老化过程有明显的减缓作用,而对最终的热氧老化结果没有改变。