【摘 要】
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金属有机框架（MOFs）,作为近年来新兴的一种金属与有机配体构筑的三维材料,凭借其在比表面积、稳定性、规则的孔道结构以及独特的组成等方面的优势,已经广泛被应用于气体吸附与储存、气体分离、荧光、传感器等各领域。其中通过MOFs作为前驱体或模板,利用自身含有的金属源与碳源,设计合成结构新颖的功能纳米材料,并将其应用于能源储存与转化领域,如电化学催化、锂离子电池以及超级电容器等方面,对于解决我们目前面对
【基金项目】
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国家自然科学基金（NOs.21162027,21261022）； 新疆维吾尔自治区区域协同创新专项（No.2017E01005）； 高校科研计划项目（No.XJEDU2017I001）；
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金属有机框架（MOFs）,作为近年来新兴的一种金属与有机配体构筑的三维材料,凭借其在比表面积、稳定性、规则的孔道结构以及独特的组成等方面的优势,已经广泛被应用于气体吸附与储存、气体分离、荧光、传感器等各领域。其中通过MOFs作为前驱体或模板,利用自身含有的金属源与碳源,设计合成结构新颖的功能纳米材料,并将其应用于能源储存与转化领域,如电化学催化、锂离子电池以及超级电容器等方面,对于解决我们目前面对的能源危机和环境污染的问题意义重大。金属硫化物具有的独特性质决定了其作为超级电容器电极材料有着优异的表现。本论文围绕MOFs作为前驱体,设计合成具有分级结构的Co、Ni双金属硫化物纳米材料,并探讨了在超级电容器方面的应用。具体工作内容如下:1.本章研究以Ni-Co PBA晶种为核,以二次生长的Co-Co PBA为壳,设计合成了具有核壳结构的Ni-Co PBA@Co-Co PBA,以此MOFs为前驱体,利用简单的溶剂热的方法将其转变为空心双壳层Ni3S4@Co9S8。同样的硫化方法,以单独的Ni-Co PBA和Co-Co PBA为模板,合成出了具有单壳层的Ni S和Co9S8。将三种材料分别作为超级电容器的电极材料,比较研究了其电化学性能与结构的关系。测试结果表明:与单壳层Co9S8相比,双壳层Ni3S4@Co9S8的比电容有了极大的提升;与单壳层的Ni S相比,Ni3S4@Co9S8更是表现出了较好的倍率性能。2.构建具有核壳结构的双金属硫化物,结合不同金属硫化物之间的特点,对于电极材料性能的提升至关重要。本章研究首先以Co-ZIF-67为前驱体,进行异质生长,在其外表面包覆一层Si O2,通过在Ar气氛下高温煅烧得到Co/N-C@Si O2,然后通过水热的方法将外层的Si O2转化为Ni-Si复合物,最后以Na2S为硫源,高温溶剂热成功制备了具有核壳结构的Co3S4/N-C@Ni3S4。作为对比,设计合成了N-C@Ni3S4和Co9S8/N-C。将三种材料用于超级电容器的电极材料,研究了其电化学性能与结构的关系,研究结果表明:具有核壳结构的Co3S4/N-C@Ni3S4的比电容值得到大幅地提高,明显高于N-C@Ni3S4和Co9S8/N-C,且拥有良好的倍率性能。3.三元硫化物（Ni Co2S4）中的钴离子与镍离子的协同作用可以提供更多的氧化还原态,对电化学性能的提升效果能够高于二元硫化物（CoxSy、NixSy）。在室温下合成了Ni-Co PBA,生长一层Si O2后,得到具有核壳结构的Ni-Co PBA@Si O2,通过在空气条件下,将其转化为空心双壳层的H-Ni Co@Si O2。通过在碱性条件下与Ni2+水热反应,得到H-Ni Co@Ni-Si化合物,然后利用简单的溶剂热的方法成功制备了空心双壳层Ni Co2S4@Ni3S4。将其作为超级电容器的电极材料,研究了其电化学性能与结构的关系。测试结果表明:与单壳层Ni Co2S4相比,双壳层Ni Co2S4@Ni3S4的比电容和循环性能有了很大的提升。
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