【摘 要】
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目前,化石燃料的加速消耗和环境问题的日益严重已引起了人们广泛的关注,开发新能源已迫在眉睫。电化学水分解作为一种高效清洁的技术,易于与风能、潮汐能、太阳能等可再生能源结合起来,因此在各种制氢技术中脱颖而出。水电解过程中动力学缓慢的阳极析氧反应（OER）和阴极析氢反应（HER）决定着产氢效率。尽管目前有一些表现出色的贵金属基催化剂可以加快反应进行,但高成本和低电化学稳定性排除了其作为长期可再生能源技术
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目前,化石燃料的加速消耗和环境问题的日益严重已引起了人们广泛的关注,开发新能源已迫在眉睫。电化学水分解作为一种高效清洁的技术,易于与风能、潮汐能、太阳能等可再生能源结合起来,因此在各种制氢技术中脱颖而出。水电解过程中动力学缓慢的阳极析氧反应（OER）和阴极析氢反应（HER）决定着产氢效率。尽管目前有一些表现出色的贵金属基催化剂可以加快反应进行,但高成本和低电化学稳定性排除了其作为长期可再生能源技术的商业可行性。过渡金属氧化物（TMO）作为水电解催化剂具有丰度高、成本低、碱性环境下稳定性良好等优点,但是TMO的导电性不高并且单/双金属氧化物的催化性能较差。针对TMO催化剂存在的上述问题,我们通过选取具有特殊物理化学性质的过渡金属氧化物,采用简便的制备方法,设计过渡金属掺杂和过渡金属氧化物复合的方法,来提高TMO材料的导电性和催化活性。具体研究内容如下:1.CeO2修饰的NiFeOx/NF（NF为泡沫镍,Nickle Foam）复合材料在电解水中的应用。以泡沫镍、尿素、过渡金属硝酸盐为原料,通过水热反应结合高温N2烧结的方法,在泡沫镍上原位生长具有纳米片结构的OER/HER双功能催化剂CeO2@NiFeOx/NF。电化学测试表明,在1 M KOH中,经CeO2修饰后材料的HER性能有了大幅提升,η10减小了 119 mV;同时材料的OER性能并没有由于Ce的加入而下降,η100依然保持在320 mV。此外,将CeO2@NiFeOx/NF同时作为电解水的阴阳极时,对比二元NiFeOx/NF材料性能得到大幅提升,并且材料可稳定使用超过15 h。2.自支撑型NiFeMoOx/NF材料的电催化性能及其在电解水中的应用。以泡沫镍、尿素、过渡金属硝酸盐和钼酸铵为原料,先通过水热反应在泡沫镍表面原位生成NiFe LDH,然后将材料浸泡在钼酸铵溶液中,之后进行高温N2烧结,最终得到NiFeOx与NiMoO4复合的氧化物NiFeMoOx/NF。电化学测试表明,在1 M KOH中,Mo的引入使得材料的OER性能有了大幅提升,其η100为270 mV（对比NiFeOx/NF减小了48 mV）;同时材料的HER性能也得到提升,其η10为173 mV。将NiFeMoOx/NF作为电解池阳极,Pt/C/NF为阴极,水电解电流密度为10mA cm-2时的过电位为270mV并且可稳定运行超过48 h。3.通过Ni和Fe双掺杂调节W18O49的电子结构以实现高效的OER性能。以过渡金属氯化物为原材料,采用一步乙醇热的方法直接制备得到Ni和Fe双掺杂的W18O49催化剂(NiFe-W18O49)。与单一的Ni或Fe掺杂相比,在W18O49晶格中同时掺入Ni和Fe可协同调节W18O49的电子结构和物理化学性质。电化学测试表明,在0.1 M KOH 中,NiFe-W18O49 的过电位为 325 mV（η10）,Tafel 斜率为 42 mV dec-1,该性能堪比商用IrO2。结合实验分析和密度泛函理论计算表明,由Ni和Fe共掺杂引起的W18O49扭曲的几何结构和优化的电子结构对激活惰性W18O49的OER催化活性起到了关键作用。
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