氮掺杂碳纳米材料的制备及其在电容去离子中的应用

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电容去离子(Capacitive deionization, CDI)也称电吸附,是上世纪六十年代以来开始逐步受到广泛重视的一种新型脱盐技术。随着人口膨胀与工农业生产规模迅速扩大,全球淡水用量飞速增长。全球用水量在20世纪增加了7倍,其中工业用水量增加了20倍。特别是进入21世纪以来,全球用水量每年都以4%-8%的速度持续递增,淡水供需矛盾日益突出。然而,全球98%以上的水资源都是不可直接利用的海水或苦咸水,这就使得海水淡化成为最有希望解决世界水危机的途径。传统的脱盐技术包括闪蒸、反渗透、电渗析和离子交换存在着高能耗、次污染、膜结垢以及水利用率过低等缺点,这成为实现海水淡化的障碍。CDI技术以其高效率、低能耗、环境友好、高水利用率等优势而成为最有前景的脱盐技术之一。电极材料作为CDI技术核心影响因素一直以来受到了国际的广泛关注。因此,开展基于新型电极材料的CDI技术的理论和应用研究,不仅有重要的科学价值,而且在人类社会发展中有着广阔应用前景和现实意义。本论文围绕新型碳材料的制备和氮掺杂改性进行研究,并将其作为电极材料,系统地研究了它们的CDI性能与结构、形貌以及元素掺杂的关系,进而优化得到性能最佳的CDI电极材料。主要工作如下:1.使用微波辅助化学合成法以蔗糖为碳源制备了多孔碳球,研究了碳化温度对多孔碳球的形貌、比表面积、电化学以及电吸附性能的影响。研究结果表明,多孔碳球的比表面积随温度的提高明显增加。1000℃碳化处理的多孔碳球具有良好的电吸附性能,在初始浓度为500 mg l-1的NaCl溶液中具有5.81 mg g-1的比吸附量。进一步对多孔碳球进行氮掺杂,探索了氮掺杂处理温度对材料的氮掺杂类型、比表面积以及电化学、电吸附性能的影响。研究结果表明随着氮掺杂处理温度升高,氮含量随之上升,由于氮的掺入,多孔碳球的比表面积以及电荷传输性能都得到了明显的改善。1000℃碳化处理的多孔碳球具有良好的电吸附性能,在初始浓度为500 mg l-1的NaCl溶液中具有14.91 mg g-1的比吸附量。相对于多孔碳球,氮掺杂多孔碳球的CDI性能有了明显提升。2.通过冷冻干燥技术以纳米纤维素为模板,进行碳化处理得到碳纳米棒。研究了碳化温度对碳纳米棒的形貌、比表面积、电化学及电吸附性能的影响。结果表明,随碳化温度上升,其比表面积和电荷传输性能都有了明显的改善。1200℃高温碳化的碳纳米棒展现了良好的电吸附性能,在初始浓度为500 mg l-1的NaCl溶液中具有15.12 mg g-1的比吸附量。进一步对碳纳米棒进行氮掺杂,研究了氮掺杂温度对材料的形貌、比表面积以及电化学、电吸附性能的影响。结果表明,随着氮掺杂处理温度升高,氮含量随之上升,由于氮的掺入,碳纳米棒的比表面积以及电荷传输性能都得到了明显的改善。1000℃掺氮处理的碳纳米棒具有良好的电吸附性能,在初始浓度为500 mg l-1的NaCl溶液中具有17.62 mg g-1的比吸附量。相对于碳纳米棒,氮掺杂碳纳米棒的CDI性能有了明显提升。3.利用冷冻干燥技术以细菌纤维素为原料,并行碳化处理得到碳纳米纤维。研究了碳化温度对碳纳米纤维的形貌、比表面积、电化学以及电吸附性能的影响。研究结果表明,随碳化温度的上升其比表面积和电荷传输性能都有了明显的改善。800℃高温碳化的碳纳米纤维表现出良好的电吸附性能,在初始浓度为500 mgl-1的NaCl溶液中具有12.81 mg g-1的比吸附量。进一步对碳纳米纤维进行氮掺杂提高其电化学及电吸附性能。研究结果表明,氮掺杂处理并未破坏其网络结构,并且相对于未掺杂碳纳米纤维,氮掺杂碳纳米纤维的电吸附性能有了明显的改善,其比吸附量最高达到17.30 mg g-1.4.以金属有机框架(ZIF-8)为模板,通过碳化处理得到了自身氮掺杂的碳纳米多面体。研究了碳化温度对氮掺杂碳纳米多面体的形貌、比表面积、电化学以及电吸附性能的影响。研究结果表明,碳化处理后ZIF-8的多面体形貌得到了较好的保持。随碳化温度的上升其比表面积和电荷传输性能都有了明显的改善。12.00℃碳化温度下处理的氮掺杂碳纳米多面体表现出良好的电吸附性能,在初始浓度500 mg l-1的NaCl溶液中其比吸附量达到13.86 mg g-1。
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