ZnCo2O4@NF催化剂制备及活化过硫酸盐降解水中BPA性能研究

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双酚A(BPA)是一种有毒且难降解的环境内分泌干扰物,在环境中广泛且持久存在,严重危害环境和生物体的健康,过硫酸盐高级氧化技术可以利用硫酸根自由基(SO4·-)的强氧化性将水中的双酚A高效去除。因此,本研究旨在制备出钴系双金属氧化物催化剂,并将其负载到泡沫镍(NF)上,优化其催化性能,达到高效活化过一硫酸盐(PMS)并降解水中双酚A的目的。采用微波辅助法制备得到钴锌双金属氧化物催化剂。通过对不同氧化体系的比较,筛选出对水中双酚A降解效果最好的体系为钴锌双金属氧化物/PMS体系;在该体系下,结合单因素实验和响应曲面法中的BBD法,探究催化剂制备参数对其性能的影响,得到当微波温度为70℃、微波时间为17.6 min、焙烧温度为428℃、焙烧时间为2.86 h时,所制备的催化剂活化PMS降解水中双酚A的效率最高,可达到99.28%;利用SEM、XRD、BET和XPS等分析方法对在该最优条件下制备的催化剂进行表征,结果发现该催化剂属于立方晶型的ZnCo2O4,在分散均匀的片状结构表面附着着一些纳米颗粒,具有介孔结构且比表面积较大。对ZnCo2O4/PMS体系处理水中双酚A进行工艺研究。以双酚A的降解效率为评价指标,探究该体系催化氧化过程的工艺参数对双酚A去除率的影响,得到最优的[PMS]/[BPA]摩尔比为2;在双酚A浓度为20 mg?L-1的情况下,最优的催化剂投加量为0.2 g?L-1;在该体系中双酚A的降解适用于一个较宽的pH范围。对ZnCo2O4/PMS体系进行捕获实验和EPR检测,发现该体系的主要活性物种为SO4·-和·OH,且SO4·-起主要作用,证明了该体系的活化过程及自由基的生成主要发生在催化剂表面;通过循环实验考察催化剂的稳定性,结果证明ZnCo2O4稳定性高且对环境友好。制备负载型ZnCo2O4@NF催化剂,并对ZnCo2O4@NF/PMS体系处理水中双酚A进行工艺研究。探究制备参数对催化剂性能的影响,发现当实际负载量为6.0%、焙烧温度为300℃、焙烧时间为3 h时,ZnCo2O4@NF/PMS体系降解水中双酚A的效率最高,可达到89.8%;对最优的ZnCo2O4@NF进行结构表征,发现ZnCo2O4与NF发生嵌合;探究ZnCo2O4@NF/PMS体系催化氧化过程的工艺参数对双酚A去除率的影响,得到最优的[PMS]/[BPA]摩尔比为3,在该体系中双酚A的降解适用于较宽的pH范围;通过捕获实验证明ZnCo2O4@NF/PMS体系的主要活性物种为SO4·-和·OH;通过循环实验证明ZnCo2O4@NF高效稳定且易于回收。
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