【摘 要】
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类芬顿氧化技术是一类较为先进的水处理高级氧化技术,通常利用过渡金属如铁、铜及其氧化物作为催化材料。然而,上述催化剂在应用过程中一般都存在催化效率偏低、金属溶出率高、反应要求偏酸性等局限,研发高效催化剂是目前的研究热点。铜铁氧体（CuFe2O4）是一种具备磁回收性能的催化剂,能与羟胺（HA）共同作用原位活化分子氧降解有机污染物。本文提出将弱磁场引入CuFe2O4/HA体系,在中性条件下活化分子氧降解
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类芬顿氧化技术是一类较为先进的水处理高级氧化技术,通常利用过渡金属如铁、铜及其氧化物作为催化材料。然而,上述催化剂在应用过程中一般都存在催化效率偏低、金属溶出率高、反应要求偏酸性等局限,研发高效催化剂是目前的研究热点。铜铁氧体（CuFe2O4）是一种具备磁回收性能的催化剂,能与羟胺（HA）共同作用原位活化分子氧降解有机污染物。本文提出将弱磁场引入CuFe2O4/HA体系,在中性条件下活化分子氧降解对氯苯酚（4-CP）,实现了更加高效的4-CP去除,并抑制了体系的金属浸出。同时考察了弱磁场协同体系降解4-CP的参数影响规律,探究了CuFe2O4活化分子氧的磁协同作用机制,进行了磁场协同CuFe2O4/HA体系连续流模式处理模拟4-CP废水的应用研究,结果具体如下:（1）弱磁场对CuFe2O4/HA体系活化分子氧降解4-CP具有显著协同效应,并抑制了体系的Cu溶出。研究认为,HA维持了CuFe2O4表面铜铁循环,促进分子氧在Cu（Ⅰ）位点的活化,而磁场强化了表面Fe（Ⅱ）还原Cu（Ⅱ）形成Cu（Ⅰ）的过程,同时也促进了顺磁性O2富集到CuFe2O4表面变成易活化的吸附态氧。磁场并没有改变体系的自由基生成路径,而是加快了O2向·O2-以及·O2-向·OH转变的效率,进而提升了催化降解效率。（2）考察了Fe/Cu比、煅烧温度及氛围、预磁化方式对CuFe2O4晶体结构、磁性以及降解4-CP效果的影响规律。结果表明,晶体结构、粒径和表面活性位点对CuFe2O4的催化活性有明显影响,含有较多Cu（Ⅰ）或生成Cu~0、CuFeO2相的铜铁氧体催化效果较好。杂质相会影响CuFe2O4的饱和磁化强度,弱磁场对饱和磁化强度较低的CuFe2O4的协同效应较弱。预磁化CuFe2O4同样呈现了磁协同效应。（3）四种常见阴离子对有无磁场CuFe2O4/HA体系的影响规律相似,Cl-、SO42-、NO3-、低浓度HCO3-都促进了4-CP的降解效率,外加磁场下呈现出更高的4-CP去除和较低的Cu溶出趋势。对模拟含盐背景的4-CP废水进行长期连续流处理研究,发现磁场可促进CuFe2O4活化分子氧,提高HA利用率,并明显抑制Cu溶出,表明磁协同CuFe2O4催化体系在水处理领域具有一定的应用前景。
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