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环氧丙烷（PO）是一种十分重要的化工中间体,其下游产品包括聚醚多元醇、丙二醇及表面活性剂等,每年10%左右的丙烯产量都用于生产环氧丙烷。当前,环氧丙烷主要的生产工艺有氯醇法、共氧化法和过氧化氢直接氧化法（HPPO法）。氯醇法消耗资源多、腐蚀设备严重,同时还产生大量废水和废渣;共氧化法工艺流程长、副产物多、对生产设备要求高;HPPO法则存在催化剂寿命短、能耗高、溶剂量大、H2O2利用率低等问题。近年来,氧气直接氧化法由于其选择性高、反应过程简单等优点受到研究者越来越多的关注。因此,针对该种方法开发高效稳定的催化剂并优化其反应过程,对环氧丙烷绿色生产工艺的研究十分重要。本文通过水热法制备出形貌规整的钛硅分子筛（TS-1）,接着采用浸渍（IMP）法、沉积沉淀（DP）法和溶胶固定（SEI）法制备了Au/TS-1催化剂,并通过不同手段表征了催化剂的物理化学性质。与IMP法和DP法制备的催化剂相比,采用SEI法制备出的Au颗粒粒径较小且分布均匀。考察不同制备方法、Au负载量、保护剂PVA用量和还原剂NaBH4浓度对丙烯环氧化性能的影响,结果表明:当Au负载量为2.0wt%,PVA/Au3+质量比和NaBH4/Au3+摩尔比分别为1.5/1和5/1时,采用SEI法制备的Au/TS-1催化剂表现出最佳的丙烯环氧化活性,丙烯转化率、PO选择性和PO生成速率分别为5.20%、84.83%和102.94 gPO·h-1·kg-1cat。在200℃下反应50 h后,其催化活性没有发生明显变化,说明制备的催化剂具有良好的热稳定性。催化机理分析表明,Au/TS-1催化剂的丙烯环氧化活性来自于Au物种和Ti物种的协同作用,且更小的Au颗粒尺寸和更高的金属分散度有助于提高PO生成速率。此外,本文通过添加其他贵金属组分的方法来改性上述Au/TS-1催化剂,采用SEI法合成出Au-Pd/TS-1、Au-Ag/TS-1、Au-Rh/TS-1、Au-Ir/TS-1四种双金属负载型催化剂,并对催化剂进行了相应的表征。丙烯环氧化性能测试结果表明:与Au/TS-1催化剂相比,Au-Ag/TS-1的丙烯转化率和PO选择性均有所下降,而Au-Ir、Au-Rh的改性则容易导致丙烯加氢反应的发生。对于Au-Pd/TS-1催化剂,其PO选择性虽有所下降,但PO生成速率略有增加。考察不同贵金属配比对丙烯环氧化性能的影响,结果发现当Au/Pd质量比为0.7:0.3时,制备的1.0wt%Au-Pd/TS-1催化剂表现出最佳的丙烯环氧化活性,PO生成速率从原来的49.06 gPO·h-1·kg-1cat增加到62.17 gPO·h-1·kg-1cat。在Au-Pd/TS-1催化剂中,Au是主要活性组分,对PO的生成起主导作用,而Pd有利于H2的吸附和活化,从而促进反应过程中H2O2的形成。本文对TS-1分子筛的改性及其催化丙烯环氧化性能进行了详细研究,制备出的催化剂表面Au颗粒尺寸小且分散度高,用于丙烯气相环氧化效果显著。该研究克服了传统金催化剂中Au利用率较低及热稳定性不高等问题,有利于环氧丙烷绿色合成工艺的进一步开发。