【摘 要】
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气相醇选择氧化的醛和酮清洁合成技术的研究是当前绿色化学的热点之一,高性能催化剂的研制是富有挑战性的课题。既要强调催化剂的低温高活性,又要兼顾催化剂的导热性,是针对
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气相醇选择氧化的醛和酮清洁合成技术的研究是当前绿色化学的热点之一,高性能催化剂的研制是富有挑战性的课题。既要强调催化剂的低温高活性,又要兼顾催化剂的导热性,是针对强放热气相醇氧化反应过程的催化剂研制新策略。本论文以耐腐蚀、导热性较好的Ti粉(200-300目)为载体,采用浸渍法制备了一系列NiO@Au/Ti-powder催化剂。实验结果表明,经过300℃焙烧和400℃预活化的0.6%NiO@3%Au/Ti-powder(Au含量：3wt%,NiO含量：0.6wt%)催化剂,具有优异的苯甲醇气相选择氧化催化活性、选择性和良好的稳定性以及再生性能。在280℃、WHSV=15h-1(?)O2/OH=0.6的条件下,苯甲醇转化率可达91%,苯甲醛选择性达98%,催化剂单程稳定性可达130h,并可多次再生。在相同反应条件下,硼(B)助剂改性可使该催化剂的单程稳定性延长至～230h。该催化剂对环丙甲醇气相选择氧化制环丙甲醛反应也具有很好的催化性能,在280℃、WHSV=15h-1和O2/OH=0.5的条件下,300h测试中转化率维持在69-80%,产物选择性始终保持在94%左右。XRD、TEM和XPS结果表明,催化剂的低温高活性源于Au颗粒(～30nm)被NiO部分覆盖而形成的NiO@Au纳米复合活性结构。XPS和EXAFS结果表明,NiO@Au纳米复合结构产生了独特的界面相互作用,促成了[Au+-Ni2O3]复合活性位的生成。另外,用CoO、CuO、MnO2取代NiO而形成的MOx@Au/Ti-powder催化剂对气相醇选择氧化同样具有相当的低温活性。
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