【摘 要】
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为解决能源危机与环境问题,目前最有效的途径就是用清洁的氢能来取代传统的矿物燃料。通过电解水可以产生“绿色”的氢,反应时,只有水作为副产物形成。而电解水中的析氧反应速率低是限制电化学制氢的关键。Ru基和Ir基化合物是商用高性能OER催化剂的常用材料,然而,成本高、资源稀缺限制了其广泛应用。因此,在低成本的过渡金属中,Ni、Co、Fe、Mn等元素所形成的氧化物、氢氧化物在析氧催化反应方面展现了较好的动
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为解决能源危机与环境问题,目前最有效的途径就是用清洁的氢能来取代传统的矿物燃料。通过电解水可以产生“绿色”的氢,反应时,只有水作为副产物形成。而电解水中的析氧反应速率低是限制电化学制氢的关键。Ru基和Ir基化合物是商用高性能OER催化剂的常用材料,然而,成本高、资源稀缺限制了其广泛应用。因此,在低成本的过渡金属中,Ni、Co、Fe、Mn等元素所形成的氧化物、氢氧化物在析氧催化反应方面展现了较好的动力学活性,但目前现有的过渡金属催化剂的活性和稳定性仍有待提高,研究发现制备纳米复合结构可以改善这一缺点。针对上述问题,本论文开展以下工作,以获得高效、稳定的过渡金属基析氧催化剂:（1）采用水热法与煅烧法相结合,在泡沫镍上制备出NiCo2O4,探究了最佳析氧性能NiCo2O4的制备条件,并调控加入的NH4F的用量,随着用量的增多,获得了不同形貌的NiCo2O4。发现制备120℃水热温度下保温6 h得到的纳米线状NiCo2O4,催化性能最好。在碱性溶液中,NiCo2O4/NF电极的Tafel斜率为149.40 m V·dec-1,在353 m V的过电位下能达到10 m A·cm-2电流密度。（2）以NiCo2O4纳米线为载体,通过水热法在其表面负载LDH纳米薄片。在Ni、Co、Mn、Fe在这几种元素互相组成的LDH中,发现以NiFe元素组成的核壳结构NiFe-LDH/NiCo2O4展现了较好的析氧活性,合成的NiFe-LDH/NiCo2O4/NF（NiFe-LDH/NiCo2O4/Ni Foam）仅拥有53.03 m V·dec-1的Tafel斜率,在363 m V的过电位就能达到50 m A·cm-2电流密度。性能提升的原因主要归因于,形成的核壳结构可以有效的展现金属之间协同效应,Ni、Co与Fe金属间相互作用,促进彼此形成最优的价态。（3）通过对壳层的NiFe-LDH负载量以及Ni元素与Fe元素比例进行调控,由于元素存在量的改变,影响了内部的元素价态变化,催化剂析氧性能进一步提升。投入硝酸盐总量为1.8 mmol、负载量为0.8 mg·cm-2、Ni:Fe=1:1条件下制备的电极Tafel斜率仅为50.20 m V·dec-1,仅314 m V就可以达到50 m A·cm-2电流密度。
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