量子信息学是建立在量子力学和信息科学基础上,研究新型信息处理方法的一门学科,包括量子密码术、最子通信和量子计算机等几个方面。量子计算机作为量子信息学的一个主要研究分支,是一类基于量子力学原理,可进行高速度并行数学和逻辑运算,因此在许多复杂计算问题上能超越基于经典物理原理的经典计算机,并且能够存储及处理量子信息的新型计算机。而量子计算正是研究如何建造这样一种新型的量子计算机。理论上,量子计算机在很多方面优于经典计算机：一方面,经典计算机芯片存在着进一步集成的技术困难,尤其是散热等突出的问题,限制了其计算速度,而这些问题都不存在于量子计算机；另一方面,量子计算机可以实现一些经典计算机不能解决的问题,比如大数分解等。因此,量子计算机为计算机的发展开辟了一个新的天地。然而,量子计算的实验实现,首先需要对量子体系进行初始化,再对其进行相干控制和操作,最终对存储在量子体系中的信息进行读取。迄今为止,可用于量子计算实验的物理体系主要有：核自旋、电子自旋、光子、离子阱、超导Josephson结等。其中电子自旋,由于其操作时间远小于核自旋(相差三个数量级),具有很大的优势,并存在着可扩展的潜在发展趋势。电子自旋量子体系是一些具有未配对电子的材料。在本文中,我们主要研究两种人工合成的两种单分子磁体材料,分别是内嵌原子富勒烯和由15个钒离子构成的大分子。首先,我们重点考察一类内嵌富勒烯的新型材料,它不仅是具有未配对电子的材料,同时其体现出来的电子自旋特性也表明它是可用于量子计算实验研究的一类好的材料。因此,本文对这类内嵌掺杂富勒烯样品进行系统的理论及实验研究,如样品的制备、分离提纯到连续波电子顺磁共振谱(EPR)测试、解谱,和用脉冲式电子顺磁共振谱实现相干态的读取、相干时间的测量与相关量子操控的实验。根据已有的方法,我们首先合成了内嵌非金属的独立氮原子富勒烯样品——N@C60,深入研究了这种适合做量子计算样品的电子结构,并做了进一步的研究：实验上合成了一种有序排列的N@C60单晶样品的电子结构,于其中观察到较强的零场分裂,丰富了样品的能级结构并可用于量子比特的编码。接着,我们还研究了内嵌金属原子的富勒烯材料,与N@C60不同,金属内嵌富勒烯的内嵌金属与C笼之间存在着电荷转移,即非定域电子分布,金属原子往往并不处于C笼的中心,未成对电子会离域到C笼上,而不像N@C60那样局域在C笼内部。作为对比,我们选择Y@C82的电子结构作为对比研究,对其中的电子及核自旋进行量子编码和实验读出。此外,各种内嵌富勒烯材料还可以由AFM或STM来进行单分子观测,最终实现单分子的、单自旋的探测与操控。另一方面,我们把研究方向由电子自旋主要定域于单个原子的内嵌金属富勒烯,扩展到含有多个过渡金属原子、具有特殊磁学性质的交换耦合大分子——单分子磁体,这是一类单个分子呈现出宏观磁体磁性现象,且单个分子自身也同时体现量子特性的,同时具有宏观磁性和微观量子特性的新型材料。实验上,我们合成了单分子磁体V15,利用X-波段电子顺磁共振波谱技术研究其电子结构,首次实验观测到了V15基态能级的相干演化过程。通过对内嵌原子富勒烯和V15等单分子磁体样品的制备及电子结构的连续波及脉冲EPR实验研究,为我们最终实现量子计算提供了理论和实验基础,如将内嵌富勒烯分子结合到AFM或STM的基底上,那将可以实现单个分子量子信息的读取及单自旋操控,或者将其与单自旋NV色心样品耦合起来,提高NV色心体系的可扩展性。