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城市冠层大气CO2摩尔分数(表示为CO2)和13C/12C比值(表示为δ13C)的观测能为量化局地和区域碳循环中人为及自然源的源汇贡献提供约束条件。本研究通过建立大气CO2及其δ13C高频原位观测及标定系统,为长期监测、探究小时尺度的CO2及其δ13C变化规律与控制因子提供了可能。(1)在2013年3月至2015年8月,本研究采用近红外同位素比值光谱仪(IRIS),观测了小时间隔的南京城市大气的CO2及其δ13C的观测数据。观测期间,CO2摩尔分数和δ13C的平均值(士一倍标准差))分别为(439.7 ± 7.5)μmol mol-1和(-8.48 ± 0.56)‰。其中,δ13C的月平均最大值出现在2013年7月,为-7.44%。,高于瓦里关本底站(世界气象组织基准站,处于长江三角洲上风方向)0.74‰。大气CO2摩尔分数的季节性变化并不明显(7月与1月平均值的差值为15.6 μmol mol-1)。大气δ13C的时间变化遵循人为及植被C02排放源的季节性变化,呈现冬季贫化夏季富集的趋势。其中,南京城市大气δ13C值在夏季显著高于本底大气的现象,与已有研究具有明显差异。证据表明水泥生产过程排放是大气δ13C值高于本底站的主要人为因素。应用改写后的Miller-Tans方法,通过将白天和夜间的观测数据分别代表南京市和长江三角洲的δs值(近地表CO2来源的混合同位素特征值),本研究发现南京市的δs值比长三角地区低(0.21 ±0.53)‰。通过结合能源排放清单和大气CO2及其δ13C的观测数据,将之应用于基于同位素限制的CO2来源拆分方案。本研究认为在长三角地区,自然生态系统是大气CO2的可以忽略的源,2014年的平均通量为(0.04±0.12)mg m-2|s-1。相比之下,Carbon Tracker反演的结果表明2014年自然生态系统的CO2通量为(-0.01 mg m-2 s-1)。(2)北京在2013年2月至2014年3月与南京开展了同期观测,通过两地的观测数据对比发现,南京大气平均CO2摩尔分数略高于北京(0.6 μmol mol-1),但季节性振幅小于北京市(北京:36.4 μmol mol-1;南京:30.0 μmol mol-1)。北京的日变化特征,在8:00至10:00,北京大气CO2出现一个次波峰,δ13C则对应地出现一个次波谷。研究表明城市大气CO2受局地及区域的人为CO2排放总量及其排放强度的季节性变化控制;而能源消费结构及其季节性变化是导致两地区域大气δ13C值差异的主要人为因素。相较南京,北京的能源消费结构具有季节性变化特征。区域范围δA值与δP值较为接近,不利于植被生长季的CO2来源拆分。基于冬季夜间的人为源CO2来源拆分,天然气可占北京冬季人为排放量的7.8%至16.0%。(3)临时管控期间的CO2较比非临时管控期间的CO2摩尔分数低21.0μmolmol-1,δ13C值则高0.29‰。潜在CO2排放来源空间分布及可能概率也有显著不同。CO和NO2与CO2排放具有较好的相关性及同源性,可作为进一步解析特定CO2排放来源的指示物。