全无机钙钛矿太阳能电池的界面工程和无铅化研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:qiaobianhongyaogqw
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有机-无机杂化钙钛矿材料(ABX3)具有优异的光电性质,如光吸收系数高,载流子迁移率高,载流子扩散距离长,带隙可调等,近十年来备受关注。2009年,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率只有3.8%,如今认证效率已达到25.2%,发展十分迅速。当前钙钛矿太阳能电池的研究主要集中在效率,稳定性,大面积,少铅或无铅等。钙钛矿太阳能电池器件具有“三明治”结构,由电极/电荷(电子或空穴)传输层/钙钛矿光活性层/电荷(空穴或电子)传输层/电极组成。界面工程是提高器件效率的有效策略之一。另一方面,从钙钛矿太阳能电池的大规模商业化应用来考虑,铅的毒性一直是大家关注的关键问题,因此发展新型无铅钙钛矿太阳能电池也是当前研究的热点。本论文围绕着全无机钙钛矿太阳能电池以及新型无铅钙钛矿太阳能电池开展研究,集中于通过界面工程或组份工程提高电池器件性能,主要开展了以下四个方面的工作:1.通过3,3-二苯基丙胺(DPPA)修饰氧化锌(ZnO)电子传输层,提高了 n-i-p型CsPbI2.25Br0.75全无机钙钛矿太阳能电池的性能。经DPPA修饰后的ZnO,其导带能级提高,更加接近钙钛矿的导带,有利于减少能量损失。同时,DPPA中的N原子可以和Zn配位,降低ZnO表面缺陷,有利于减少界面复合。在修饰后的ZnO基底上制备的CsPbI2.25Br0.75钙钛矿,结晶性提高,晶粒尺寸增大,缺陷态密度减少。基于DPPA修饰ZnO电子传输层的器件光电转换效率达到了15.98%,相比于基于未修饰的ZnO电子传输层的器件效率(13.77%)得到了显著的提升。同时,将DPPA修饰的ZnO应用到CsPbI2Br器件中,实现了 14.86%的光电转换效率和1.27 V的开路电压。2.将宽带隙聚合物给体材料PBD2T掺入聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)中 用 作 空 穴 传 输 层,制 备 了 结 构 为ITO/SnO2/ZnO/CsPbI2.25Br0.75/PTAA:PBD2T/MoO3/Ag 钙钛矿太阳能电池。PBD2T具有比PTAA更深的HOMO能级,与CsPbI2.25Br0.75更加匹配,可以有效降低能量损失。同时,PBD2T中的硫原子可以与Cs和Pb配位,减少界面复合。基于PTAA:PBD2T的器件实现了 17.37%的效率,相比于基于未修饰的PTAA空穴传输层的器件效率(14.39%)得到了显著的提升,填充因子达到了 80.14%。3.发展了新型CsAg2Sb2I9无铅钙钛矿太阳能电池,通过组份工程揭示了前驱体溶液中CsI含量对薄膜形貌和器件性能的影响。通过比较基于不同CsI:AgI:SbI3 比例制备的薄膜(0.4:2:2,0.8:2:2,1:2:2,1.2:2:2,1.6:2:2,2:2:2,4:2:2)的钙钛矿太阳能电池的性能,确定出优化的CsI:AgI:SbI3的比例为1:2:2,在此条件下,CsAg2Sb2I9薄膜具有最好的覆盖率和最低的粗糙度,并实现了 0.99%的光电转换效率。4.利用非富勒烯受体材料(COi8DFIC,ITIC,IT-4F)替代PC61BM作电子传输层,应用于Cs3Sb2I9无铅钙钛矿太阳能电池中。由于Cs3Sb2I9带隙大,光谱响应范围短,而非富勒烯受体材料在近红外有较好的光吸收,能拓宽光谱响应,提高短路电流,因此基于非富勒烯受体的器件性能均优于PC61BM(1.38%)。其中,由于IT-4F具有高的吸光系数以及电子迁移率,基于IT-4F的效率最高,达到了 2.15%,其中短路电流达7.11 mA/cm2,相比于基于PC61BM的器件(4.57 mA/cm2)得到了显著的提升。
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