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高介电常数聚合物基复合材料具有良好的储存电能和均匀电场的作用，因而在制备小体积、大容量电子器件电容器、电子计算机记忆元件、热敏电阻、在生物工程领域中及人工肌肉和药物释放智能外衣材料等方面显示出了巨大的应用前景，因而在现代工业中占据重要地位，是材料领域的研究热点和重点。碳纳米管（CNT）/聚合物复合材料是制备高介电常数值聚合物基复合材料最具潜力的体系。但是，CNT/聚合物复合材料的渗流阈值一般在1-3wt%，而该含量下的CNT在聚合物基体中往往较难均匀分散，同时介电损耗常常较高。因此，如何获得低介电损耗的高介电常数值复合材料成为一个十分有趣的课题。目前有一些学者通过加入第三组分来辅助CNT在聚合物基体中的分散性，但是第三组分的分散性对CNT的分散性及复合材料介电性能的影响尚未报道。本文分别采用膨胀石墨（EG）和环氧树脂改性的EG（eEG）为第三组分，加入到多壁碳纳米管（MWCNT）和氰酸酯（CE）组成的二元复合材料（MWCNT/CE）中，制备了(EG-MWCNT)/CE和(eEG-MWCNT)/CE三元复合材料。在此基础上，系统研究了EG的含量以及EG的表面性质对MWCNT在基体树脂中的分散性及复合材料的导电性能和介电性能的影响。研究工作主要包括以下两个方面。首先，采用MWCNT0.50/CE作为基准样品，加入不同质量的EG，通过拉曼光谱、扫描隧道显微镜研究了不同含量EG的加入对MWCNT在树脂基体中的分散性的影响，进而研究了不同含量EG的加入对复合材料导电性能与介电性能的影响；首次深入探讨了不同形貌导体填料之间的协同效应对三元复合材料介电性能的影响；并采用阻抗分析探讨了三相复合材料结构与性能的关系。EG的加入不仅能够辅助MWCNT的分散，而且有助于填料之间形成导电通路，降低复合材料的渗流阈值。相比于MWCNT/CE和EG/CE复合材料，EG–MWCNT/CE三元复合材料能在更低的填料含量下达到更高的介电常数和更低的介电损耗。其次，将EG或eEG与MWCNT之间的比例控制为0.5:1，制备了一系列(EG-MWCNT)/CE和(eEG-MWCNT)/CE三元复合材料。系统研究了EG的表面性质对MWCNT在基体树脂中的分散性及复合材料的导电性能和介电性能的影响。研究结果表明，eEG和MWCNT在(eEG-MWCNT)/CE复合材料的分散性优于其在(EG-MWCNT)/CE中的分散性，导致(eEG-MWCNT)/CE复合材料具有更优越的介电性能，即在保持相同或较低的介电损耗的同时获得更高的介电常数。例如，当导体含量为1.5wt%时，(eEG-MWCNT)/CE复合材料的介电常数可达525，介电损耗仅为12；而(EG-MWCNT)/CE复合材料的介电常数和损耗分别为340和18。本文的研究证明了不同填料之间的协同效应对材料介电性能有着极大的影响，可以通过对复合材料的设计获得介电常数更高，介电损耗更低的高介电常数值聚合物基复合材料。