Co基催化剂的制备及其催化硼氢化钠水解产氢性能的研究

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能源作为人们日常生活的重要组成部分。现有能源大部分是由化石燃料燃烧产生。随着化石燃料资源的日益减少和化石燃料燃烧造成的严重污染,新能源的研究越来越受到重视。氢由于具有能量密度高、无污染、来源范围广等特点,被认为是化石燃料的重要替代品,可以降低全球化石燃料消耗和减缓全球变暖趋势。硼氢化钠作为一种潜在的制氢材料,因其具有较高的储氢能力和安全性等优点而受到研究者的广泛关注。本文采用化学还原法,制备出Co-Cu-B和Co-Cr-B两种非晶态催化剂,并引入氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)作为载体制备了负载型Co-Cr-B/GO催化剂。采用TEM、SEM、XRD、XPS、BET等对催化剂的表面形貌、结构和组成、元素和价态、比表面积进行表征。通过催化剂催化NaBH4溶液水解产氢反应,来测试了催化剂的催化活性。研究了掺杂过渡金属种类、掺杂量以及载体氧化石墨烯对NaBH4溶液水解产氢的影响。此外,探究了催化剂用量、NaBH4浓度、反应温度、NaOH浓度等因素对催化剂催化NaBH4溶液水解产氢反应的影响以及催化剂的循环使用性能,主要包括以下内容:(1)采用化学还原法制备的三元Co-Cu-B、Co-Cr-B催化剂,催化剂颗粒均为圆球状,Cu盐与Cr盐的适量掺杂能显著减小催化剂的粒径,抑制纳米颗粒团聚现象,增大催化剂的比表面积。当Cu/Co 比为0.05时,Co-Cu-B-1催化剂表现出最佳催化性能,其比表面积为57.467 m2/g,其催化NaBH4水解产氢速率达到1334.24 ml.min-1.g-1。当Cr/Co 比为0.005时,Co-Cr-B-2催化剂表现出最佳催化性能,其比表面积为66.402 m2/g,其催化NaBH4水解产氢速率达到2110.4 ml.min-1·g-1。(2)采用化学还原法制备负载型Co-Cr-B/GO催化剂,在Co-Cr-B中添加GO,催化剂的团聚程度明显减低,随着GO使用量的增加,催化剂的粒径也有所减小,催化剂的比表面积因此增大。当GO的使用量为0.015 g,Co-Cr-B/GO-3催化剂表现出最佳催化性能,其比表面积达到了 76.079 m2/g,其催化NaBH4水解产氢速率达到3284.6 ml·min-1·g-1。(3)Co-Cu-B-1、Co-Cr-B-2、Co-Cr-B/GO-3 三种催化剂均在 NaBH4浓度为 1.0 mol/L表现出最佳的催化活性。使用三种催化剂催化NaBH4水解,发现溶液中添加适量的NaOH有利于提高其水解产氢速率。(4)三种催化剂的循环使用性能:经过5次催化反应,Co-Cu-B-1催化剂性能为原始的64.6%;Co-Cr-B-2催化剂性能为原始的72.7%;Co-Cr-B/GO-3催化剂性能为原始的58.36%。三种催化剂均表现出较好的循环使用性能。
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