【摘 要】
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聚碳酸酯（PC）具有优异的透光性、抗冲击性以及热稳定性,现已成为五大通用工程塑料中消费增速最快的塑料。传统的PC生产工艺因使用到剧毒光气正在逐渐被取代,因此,开发环保、绿色的PC合成新工艺具有重要意义。碳酸二甲酯一步法是更加经济环保的PC合成工艺,然而碳酸二甲酯与双酚A反应转化率低、甲酯化产物选择性差,限制了高分子量PC的合成。针对上述问题,本文开展了乙酰丙酮金属盐催化碳酸二甲酯与双酚A合成PC中
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聚碳酸酯（PC）具有优异的透光性、抗冲击性以及热稳定性,现已成为五大通用工程塑料中消费增速最快的塑料。传统的PC生产工艺因使用到剧毒光气正在逐渐被取代,因此,开发环保、绿色的PC合成新工艺具有重要意义。碳酸二甲酯一步法是更加经济环保的PC合成工艺,然而碳酸二甲酯与双酚A反应转化率低、甲酯化产物选择性差,限制了高分子量PC的合成。针对上述问题,本文开展了乙酰丙酮金属盐催化碳酸二甲酯与双酚A合成PC中间体的反应过程研究,主要研究内容及成果如下:（1）首先优选了两类乙酰丙酮金属盐用于催化碳酸二甲酯与双酚A的酯交换反应,研究发现与碱金属和碱土金属相比,基于过渡金属的乙酰丙酮金属盐具有更高的催化活性,其中乙酰丙酮锆的催化剂性能最优,在最优条件下,双酚A的转化率高达85.2%,并且甲酯化产物选择性在99%以上。通过红外光谱、核磁氢谱以及密度泛函理论计算进一步研究了乙酰丙酮锆催化碳酸二甲酯与双酚A合成PC中间体的反应机理,揭示了金属-配体协同作用的催化过程。（2）为解决催化剂与产品分离难的问题,进一步将乙酰丙酮金属盐负载到SBA-15分子筛上制备了非均相催化剂并评价了其催化性能,其中La（acac）3APTS@SBA-15的金属负载量最高并且催化性能最优。另外,系统研究了金属负载量、催化剂用量、进料比、反应温度以及反应时间等对催化性能的影响,当金属负载量为10.4wt.%,碳酸二甲酯与双酚A进料比为10:1,催化剂用量为0.4 g时,在180 oC下反应6 h,双酚A的转化率为38.9%,甲酯化产物选择性为95.1%。
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