由于钛铁系储氢合金具有可逆储氢量高,资源丰富和氢化物分解压低的特点而被认为是具有很大应用前景的储氢材料之一。然而,钛铁合金储氢时活化困难,滞后效应大的缺点也限制了其在实际中的应用。有研究发现,通过元素替代、表面改性以及添加催化剂的方法可以改善钛铁基储氢合金的储氢性能。本文是在前人的研究基础上分析了元素Sm替代和球磨处理对Ti_1.1Fe_0.6Ni_0.3Zr_0.1Mn_0.2合金的微观组织结构和气固储氢性能的影响,探究了合金吸放氢机制和热力学性能与改性工艺之间的内在联系。本文通过真空感应熔炼的方法制备了实验合金Ti_1.1-xFe_0.6Ni_0.3Zr_0.1Mn_0.2Sm_x（x=0-0.08）,通过Sm的部分替代Ti来探究元素替代法对合金储氢性能的影响。此外对Ti_1.04Fe_0.6Ni_0.3Zr_0.1Mn_0.2Sm_0.06合金进行球磨处理。通过XRD、SEM及HRTEM分析了合金的微观结构,发现铸态合金由Ti（Fe,Ni）相、TiMn相,Ti和Sm相组成,球磨合金只出现了Ti（Fe,Ni）相。随着球磨时间增加,合金出现非晶化特征,合金颗粒粒径明显减小。实验发现,通过元素替代法使得铸态合金的第一次活化孕育期时间明显改善,并且随着Sm元素替代量增加,合金首次吸氢孕育期先减小后增大。Sm替代量增加还能够明显改善合金的吸氢速率,在313 K时,200 s内合金的吸氢饱和率从83.4%增加至96.5%;在373 K时,合金的吸氢饱和率从94%增加至98.5%,但是Sm替代量的增加使得合金的最大放氢量明显减小。此外,还发现合金的吸放氢控制机理是以氢原子扩散的方式进行的。对于合金的热力学性能而言,Sm的替代对合金吸放氢热力学ΔH和ΔS值的影响都较小。实验还研究了球磨时间对Ti_1.04Fe_0.6Ni_0.3Zr_0.1Mn_0.2Sm_0.06合金的微观结构和储氢性能的影响。研究发现球磨并没有使合金的结构发生改变,但是球磨后合金呈现出非晶和纳米晶的形态,球磨处理后合金颗粒平均粒径从100μm降低到10μm左右,并且出现了严重的团聚现象。相对于铸态合金而言,球磨态合金第一次活化孕育期明显增加,当球磨时间为1 h时合金有最快的吸氢速率。此外,球磨处理工艺使合金吸放氢热力学ΔH和ΔS值略微增加,球磨时间的增加使合金的最大吸氢量明显降低。