膜反应器用甲烷部分氧化制合成气反应催化剂的研究

来源 :中国科学院大连化学物理研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangjian_heu
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本论文采用常规固定床反应器研究了具有钙钛矿结构的复合氧化物催化剂以及高温下抗烧结的大表面积载体BaO·6Al<,2>O<,3>负载和晶格取代的Ni催化剂上的甲烷部分氧化制合成气的反应性能,并结合多种表征手段揭示了催化剂的组成、结构等因素与催化性能间的关系.本文的主要结论是:●具有钙钛矿结构的复合氧化物催化剂BSCFO和BSCTO对POM反应具有一定的催化活性,但该催化活性很低.并且甲烷的预处理对两种催化剂具有不同的影响,随预处理时间的提高,BSCTO的催化活性增加,但甲烷预处理对BSCFO催化剂的活性几乎无影响,这是由于BSCFO样品中Co和Fe之间好的协同作用使得催化剂在POM反应气氛下具有优异的相结构可逆性.●BaO·6Al<,2>O<,3>载体是一种理想的高温下具有大表面积和抗烧结能力的良好载体.而且NiO/BaO·6Al<,2>O<,3>负载催化剂在POM反应中具有非常高的催化性能,在850℃,其CH<,4>转化率和CO选择分别可达95﹪和98﹪.并且在100小时的寿命考察中负载催化剂的催化活性基本保持不变.BaO·6Al<,2>O<,3>载体独特的层间氧化铝结构可以更好地容纳Ni离子,从而使得在Ni担载量较高的情况下,活性组分仍能高分散地存在于载体表面.此外,活性组分与载体间的相互作用抑制了积碳的生成,使负载催化剂具有较好的高温反应稳定性.●镍改性的BaNi<,y>Al<,12-y>O<,19-δ>催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中同样具有较好的催化性能,在850℃,其CH<,4>转化率和CO选择分别可达92﹪和95﹪.并且在100小时的寿命考察中负载催化剂的催化活性基本保持不变.特别需要指出的是,催化剂在100小时的寿命考察后,没有活性组分Ni的流失,并且催化剂表面的积碳量也很低,只有催化剂净重的0.8﹪.催化剂的这种抗积碳和抗Ni流失的能力可以归因于在BaNi<,y>Al<,12-y>O<,19-δ>中Ni与邻近原子之间非常强的键合作用.
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