【摘 要】
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氟喹诺酮类抗生素—氧氟沙星（OFX）因其具有强效广谱抗菌作用而被广泛用于治疗人类和动物体的细菌感染。然而,全球范围内抗生素的滥用增加了水中抗生素耐药细菌和耐药基因的丰度,迫切需要找到高效、经济的技术治理抗生素水污染。芬顿反应因其成本低、效率高、氧化能力强而被广泛应用于抗生素降解处理。然而,经典的芬顿法存在反应条件严格（p H=2.0-4.0）、铁离子回收困难、铁污泥产生二次污染等问题。为了克服这些
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氟喹诺酮类抗生素—氧氟沙星（OFX）因其具有强效广谱抗菌作用而被广泛用于治疗人类和动物体的细菌感染。然而,全球范围内抗生素的滥用增加了水中抗生素耐药细菌和耐药基因的丰度,迫切需要找到高效、经济的技术治理抗生素水污染。芬顿反应因其成本低、效率高、氧化能力强而被广泛应用于抗生素降解处理。然而,经典的芬顿法存在反应条件严格（p H=2.0-4.0）、铁离子回收困难、铁污泥产生二次污染等问题。为了克服这些缺点,基于固体铁基催化剂的非均相光芬顿工艺已经发展成为一种有前景的替代方法。La Fe O3（LFO）具有窄带隙、稳定的晶体结构和优异的可见光响应等性能,是很有潜力的催化材料。但La Fe O3存在光生电子-空穴对复合严重、比表面积不足等缺点,限制了其在催化领域的应用。作为造纸工业副产物之一的碱木质素可用于制备具有成本低、无毒、官能团丰富和电导率高等优点的木质素生物质炭,用于负载La Fe O3或Fe2O3等铁基半导体材料形成光催化性能优异的复合催化剂。因此,本文进行了如下的研究:1.以木质素生物质炭（LG）为基底,通过溶胶凝胶法合成了LFO/LG-1复合材料,并对其光芬顿降解OFX的性能进行了研究。形貌表征显示,复合材料中纳米LFO颗粒均匀的负载在LG上;光电化学测试表明,LFO/LG-1复合光催化剂具有更宽的可见光吸收范围、更强的光电流响应和更小的电荷转移电阻。在光芬顿降解OFX实验中,LFO/LG-1复合光催化剂表现出优异的吸附和降解性能。与纯LFO相比,LFO/LG-1对氧氟沙星的吸附量从0.72 mg·g-1提高到30.4 mg·g-1,并且在75 min内OFX的降解率为95.6%。优异的光催化性能来源于复合催化剂中La Fe O3与木质素生物炭之间的强相互作用,使得电荷传输阻力降低,光生电子-空穴对被快速分离并迁移到反应活性位点。并且木质素生物质炭的加入使得催化剂具备独特的吸附性能,反应位点附近OFX的浓度更高,促进OFX被快速降解。除此之外,本文系统地分析了OFX的降解路径和综合毒理性,验证通过光芬顿降解反应,可以消除OFX对水体产生的潜在危害。2.Fe2O3是常用的催化剂材料,但是受限于光生载流子复合严重、H2O2活化效率慢等缺点。本文通过水热法合成了Fe2O3/Bi2WO6/LG（FO/BWO/LG）三元异质结复合光催化剂,弥补了纯Fe2O3性能上的不足之处。由实验可得,FO/BWO/LG复合光催化剂在光芬顿体系中OFX的降解效率最高,75 min内降解率达94.8%,表观速率常数k为3.2×10-2 min-1,分别约是纯FO、纯BWO和FO/BWO的5、3和2倍。如此优异的催化性能是因为当三元复合催化剂中存在FO与WBO异质结结构,形成了一个内部电场。BWO中的光生电子迁移到FO上,木质素生物质炭作为基底使得电子迁移速率更快,减少了在迁移过程中电子-空穴对的复合,使得更多的光生电子和空穴参与到氧化还原反应中去。以上分析表明以基于木质素生物质炭构建的复合光催化材料在有机污染物废水处理中有良好的应用前景。
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