论文部分内容阅读
近年快速发展的工业化和城市化加剧了城市的空气污染问题,包括雾霾在内的空气污染公害越来越频繁,大气颗粒物引起了更多的关注,其携带着大量有毒和危险化学物质,并在空气中进行长久、大范围的扩散转移,对人类生命健康和空气质量有着显著的影响,大气颗粒物所含的对生态环境和人体健康有害的重金属成分也成为研究重点。面对实际环境问题和潜在受体人群呼吸暴露现状特征,开展青山区大气颗粒物的健康风险研究,对解析雾霾造成的健康影响、创新环境与健康研究方法和理论体系具备显著的科研价值和社会意义。综上,本文以武汉典型工业区青山区为例,通过对2020至2021年青山区大气颗粒物（主要包括PM2.5、PM5、PM10、TSP和地表灰尘）中的重金属及其特征组分进行为期一年的四个点位季节性监测采样分析,分别获得各采样点空气中PM日均浓度,研究了PM2.5、PM5、PM10、TSP和地表灰尘的时空分布规律以及PM和地表灰尘中Cd、Ni、As、Pb、Zn、Cu、Cr共7种重金属元素、阴离子的浓度分布等污染特征。而后基于实地勘察与调研问卷综合构建全域大气颗粒物重金属暴露情景,并根据不同粒径颗粒物的人体暴露模式,设计实施四种粒径的大气颗粒物中重金属的模拟肺液吸入量实验、地表灰尘中重金属的模拟胃液吸入量实验以量化识别不同粒径和暴露途径下重金属的生物毒性可达性;借助上述研究进展建立针对全域大气颗粒物的典型工业区多受体暴露的人体健康风险评估模型以量化风险,并识别优先控制重金属与关键暴露途径。研究的主要结果为:（1）在2020年冬季至2021年秋季,武汉市青山区大气中PM的质量浓度的范围为:PM2.5为9.23～488.89μg/m~3、PM5为36.50～550.77μg/m~3、PM10为38.55～711.71μg/m~3、TSP为51.25～960.36μg/m~3,各粒径的综合超标率为55%～81%。青山区PM污染程度较高,时空分布特征明显,就2020年冬季至2021年秋季的四个季节而言,区域内冬、春两季PM2.5、PM5、PM10、TSP的质量浓度的均值高于夏季与秋季。（2）青山区PM中重金属浓度具有较为显著的时空分布差异,As和Cd污染较为突出:相较于《环境空气质量标准》（GB3095—2012）,在2020年冬季至2021年秋季,PM2.5、PM5、PM10、TSP中Cd的超标率和最大超标倍数分别为:12%（19.67倍）、42%（20.10倍）、50%（20.37倍）、82%（20.77倍）;As的超标率为100%,对应超标倍数的范围分别为:1.34～4.83倍、1.52～5.43倍、1.71～5.69倍、1.89～5.23倍;Pb的浓度均低于国标。（3）在2020年冬季至2021年秋季,地表灰尘中重金属的含量的均值为:Cd为0.68 mg/kg、Ni为33.66 mg/kg、As为11.17 mg/kg、Pb为64.30 mg/kg、Zn为7.03E+02 mg/kg、Cu为79.37 mg/kg、Cr为79.16 mg/kg。相较于GB 15618-2018中重金属的筛选值和管制值,在2020年冬季至2021年秋季,地表灰尘中重金属Cd、Pb、Cu均未超标;Ni的超标率为6%;As的超标率为13%。（4）PM2.5中重金属的生物可达性的均值由大到小的顺序为:As（52.7%）＞Cu（43.5%）＞Cd（41.7%）＞Cr（39.5%）＞Ni（29.7%）＞Pb（28.6%）＞Zn（4.4%）。相较于PM2.5,PM5、PM10、TSP中重金属的生物可达性具有较小差别。在2020年冬季至2021年秋季,地表灰尘中重金属的生物可达性由大到小的排序为:Cd（42.2%）＞Zn（29.7%）＞Cu（20.5%）＞Ni（15.3%）＞Cr（6.9%）＞As（6.2%）＞Pb（3.1%）。（5）就成人与儿童相比,PM2.5与PM10中重金属As、Cd、Cr、Ni对儿童的非致癌风险普遍高于成人。总体而言,青山区PM中重金属Cd、Ni、As、Pb、Cr对成人与儿童的致癌风险由大到小的顺序为:Cr＞As＞Cd＞Ni＞Pb。就成人与儿童相比,青山区PM2.5、PM10中重金属Cd、Ni、As、Pb、Cr对儿童的致癌风险普遍或全部高于成人。综合PM2.5、PM10、地表灰尘中重金属Cd、Ni、As、Zn、Pb、Cr的非致癌风险与致癌风险的分析结果,As、Cd共两种金属元素被识别为优先控制金属。（6）无论是非致癌风险还是致癌风险,呼吸途径的贡献比均占99%以上,这表明:相对于手口摄入灰尘,减少通过呼吸摄入大气颗粒物应当是降低风险的着手点。对全体人群的重金属浓度风险控制值为:As为3.35E-06 mg/m~3、Cd为7.99E-07 mg/m~3、Ni为5.52E-06 mg/m~3。相较于《环境空气质量标准》（GB3095—2012）,As、Cd的风险控制值均低于国标。总之,青山区的空气污染,尤其是大气颗粒物污染尤为严重,大气颗粒物和其中重金属的时空污染特征不同,不同重金属的健康风险也存在季节差异,煤炭燃烧带来的排放,特别是冶炼金属这种工业活动所造成的污染尤其重要。要量化评估大气颗粒物对人体健康的潜在危害程度,需要考虑不同重金属对受体人群的有效性,以及重金属来源的时间与空间的差异。