煤沥青基碳量子点及其复合金属化合物的制备与光催化性能

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碳量子点(CQDs)不仅元素无毒、制备成本低且简单、易控制,而且具有宽吸收光谱和高效的转移、存储电荷的能力,所以有望成为光催化、光电器件、检测传感等领域的代表性材料。煤沥青中含有丰富的纳米尺度结晶碳,如果能够利用煤沥青为碳源,制备出相应的煤沥青CQDs并用于光催化转化则具有重要的意义。通过将CQDs与一些光敏金属化合物复合,能够提高其在可见光区的吸收能力,还能提升电子和空穴的分离速度,从而增强光催化性能。本文主要研究内容和相关成果有以下几个方面:1)以煤沥青为碳源,利用氧化刻蚀法制备出煤沥青CQDs,通过一系列表征证明具有宽带光吸收能力的CQDs拥有优良的光还原性能。在特定光照条件下,CQDs粉末不仅对醌类化合物具有高效的催化还原性,而且还可以重复使用,同时不降低其光催化活性。实验表明这种光还原性能是由于CQDs表面存在C=O双键,它的存在促使CQDs表面电子向反应物超快转移。本实验也证实煤沥青CQDs粉末可以单独用来进行光催化还原反应。2)利用原位复合法制备出煤沥青CQDs和镍基化合物六边形纳米片复合的光催化剂。通过TEM、XRD、XPS、Zeta电位、电化学测试以及荧光分光光度计、紫外-可见分光光度计等一系列表征手段,证实所得异质结构不仅能提高对可见光的吸收能力,还可以加快4-硝基苯酚转化为4-氨基苯酚的光催化还原速率。实验表明光催化活性是由于在煤沥青CQDs和镍基化合物六边形纳米片之间的界面处形成了静电场,它能够有效分离光激发电荷载体并促使其迁移至表面,从而产生优异的光催化性能。3)通过水热法制备出煤沥青CQDs与钴化合物的复合光催化剂,利用相关表征手段证明复合材料具有优异的光催化氧化性能。以氧化邻苯二胺(OPD)为例,复合光催化剂对OPD的光催化氧化能力远远好于单纯钴化合物。研究不同单色波长、光照强度、CQDs负载量等因素对光催化反应速率的影响,并进一步证明光催化氧化OPD反应过程中活性物质起的作用。
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