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水环境中过量的氨氮通常会导致水体富营养化和水体污染。在现有的治理方法中，电化学氧化因其环保、高效、易控制等优点被认为是一种很有前途的治理技术。在电化学系统中，电极材料和反应器的选择直接决定了整个系统的效能。
从电极材料的角度来看，跟常规的电极材料（如硼掺杂金刚石（BDD）、掺杂二氧化锡（SnO2）和碳纳米管（CNT））相比，Ti4O7因其导电性高、化学稳定性好、耐腐蚀性强、生产成本低等优点，被认为是极具发展前景的电化学应用电极材料；从反应器角度来看，流通式的操作模式相较于传统的序批式反应体系能够表现出明显提高的对流传质效能，显著改善体系的处理效率。
基于此，本研究设计开发了基于Ti4O7电极的电化学体系，并利用氨氮氧化作为模型反应考察了电化学体系的性能。对比考察了流通式体系和序批式体系的氨氮转化效率，研究了不同操作参数对氨氮转化动力学的影响，借助自由基捕获实验和电子顺磁共振谱（EPR）技术明确了体系内的活性物种和氨氮转化机理，最后通过共存离子实验和实际水样条件下的氨氮转化效果考察了系统的稳定性和实用性。具体研究内容如下：
（1）flow-by电化学体系。通过切割制得了管状Ti4O7电极，并在此基础上设计了flow-by电化学体系。研究表明，在3.0V vs.Ag/AgCl电势下，Ti4O7阳极可将[Cl-]氧化为氯自由基（Cl?）。这种自由基可以迅速且选择性地转化氨氮为N2和一些副产物（如NO3-）。此外，Pd-Cu/NF阴极可以有效地将NO3-和其他阳极副产物还原为N2。电子顺磁共振测试和自由基淬灭实验证实了Cl?对氨氮转化的主导作用。在阳极电势为3.0V vs.Ag/AgCl，[Cl-]浓度为0.12M，流速为4mL/min和pH值为7的最佳条件下，连续运行40min可将30mg/L的氨氮彻底转化。提出的电化学系统与传统的序批次系统相比也显示出增强的氧化动力学。
（2）flow-through电化学体系。在上述研究基础上，设计开发了基于Ti4O7电极的flow-through电活性过滤系统。该系统种使用Ti4O7电极作为功能阳极和膜材料。在外加电场的辅助下，Ti4O7电极表面能够持续产生高活性的HO?，而HO?与游离氯反应生成ClO?；这些ClO?可选择性地将氨氮转化为N2。同时，Pd-Cu/NF阴极可以将阳极副产物再次还原为N2。在两个电极上，主导产物都是N2。系统研究了阳极电势、[Cl-]浓度、溶液pH等几个关键操作因素对氨氮净化性能的影响。在阳极电势为2.8V vs.Ag/AgCl，[Cl-]浓度为0.14M，溶液pH为9时是最佳的操作条件，可在90min内实现氨氮的完全转化。与传统的序批式（49.7%）和单次流（12.3%）体系相比，氨氮的转化率均有明显的提升。电子顺磁共振技术和自由基淬灭实验均证实了ClO?在该系统中的重要作用。
（3）在实际水体中对所开发的电化学系统的稳定性进行了测试，结果表明，加入30mg/L氨氮的自来水和湖水水样中，均观察到相似的氨氮转化趋势。此外，在连续三到四个周期运行后，两个电化学系统中的氨氮转化率均高于90%，说明了所开发的电化学系统具有良好的电化学稳定性，有望应用于实际水体中的氨氮去除研究。
综上，本研究为合理设计高性能电化学系统解决氨氮污染问题提供了新的思路。
从电极材料的角度来看，跟常规的电极材料（如硼掺杂金刚石（BDD）、掺杂二氧化锡（SnO2）和碳纳米管（CNT））相比，Ti4O7因其导电性高、化学稳定性好、耐腐蚀性强、生产成本低等优点，被认为是极具发展前景的电化学应用电极材料；从反应器角度来看，流通式的操作模式相较于传统的序批式反应体系能够表现出明显提高的对流传质效能，显著改善体系的处理效率。
基于此，本研究设计开发了基于Ti4O7电极的电化学体系，并利用氨氮氧化作为模型反应考察了电化学体系的性能。对比考察了流通式体系和序批式体系的氨氮转化效率，研究了不同操作参数对氨氮转化动力学的影响，借助自由基捕获实验和电子顺磁共振谱（EPR）技术明确了体系内的活性物种和氨氮转化机理，最后通过共存离子实验和实际水样条件下的氨氮转化效果考察了系统的稳定性和实用性。具体研究内容如下：
（1）flow-by电化学体系。通过切割制得了管状Ti4O7电极，并在此基础上设计了flow-by电化学体系。研究表明，在3.0V vs.Ag/AgCl电势下，Ti4O7阳极可将[Cl-]氧化为氯自由基（Cl?）。这种自由基可以迅速且选择性地转化氨氮为N2和一些副产物（如NO3-）。此外，Pd-Cu/NF阴极可以有效地将NO3-和其他阳极副产物还原为N2。电子顺磁共振测试和自由基淬灭实验证实了Cl?对氨氮转化的主导作用。在阳极电势为3.0V vs.Ag/AgCl，[Cl-]浓度为0.12M，流速为4mL/min和pH值为7的最佳条件下，连续运行40min可将30mg/L的氨氮彻底转化。提出的电化学系统与传统的序批次系统相比也显示出增强的氧化动力学。
（2）flow-through电化学体系。在上述研究基础上，设计开发了基于Ti4O7电极的flow-through电活性过滤系统。该系统种使用Ti4O7电极作为功能阳极和膜材料。在外加电场的辅助下，Ti4O7电极表面能够持续产生高活性的HO?，而HO?与游离氯反应生成ClO?；这些ClO?可选择性地将氨氮转化为N2。同时，Pd-Cu/NF阴极可以将阳极副产物再次还原为N2。在两个电极上，主导产物都是N2。系统研究了阳极电势、[Cl-]浓度、溶液pH等几个关键操作因素对氨氮净化性能的影响。在阳极电势为2.8V vs.Ag/AgCl，[Cl-]浓度为0.14M，溶液pH为9时是最佳的操作条件，可在90min内实现氨氮的完全转化。与传统的序批式（49.7%）和单次流（12.3%）体系相比，氨氮的转化率均有明显的提升。电子顺磁共振技术和自由基淬灭实验均证实了ClO?在该系统中的重要作用。
（3）在实际水体中对所开发的电化学系统的稳定性进行了测试，结果表明，加入30mg/L氨氮的自来水和湖水水样中，均观察到相似的氨氮转化趋势。此外，在连续三到四个周期运行后，两个电化学系统中的氨氮转化率均高于90%，说明了所开发的电化学系统具有良好的电化学稳定性，有望应用于实际水体中的氨氮去除研究。
综上，本研究为合理设计高性能电化学系统解决氨氮污染问题提供了新的思路。