【摘 要】
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环境污染问题是目前全球发展面临的巨大阻碍。目前抗生素应用广泛,但过量抗生素的释放会对生态系统造成潜在威胁。因此,有效去除环境中的抗生素势在必行。与物理法和传统的氧化法相比,光催化技术因无污染和操作方便而被广泛研究。其中,五氧化二铌(Nb2O5)是一种生态友好型金属氧化物,其因具有较强的氧化能力和独特的Lewis和Br?nsted酸性位点而在抗生素的处理上极具潜力。但是,常态下Nb2O5的催化活性并
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环境污染问题是目前全球发展面临的巨大阻碍。目前抗生素应用广泛,但过量抗生素的释放会对生态系统造成潜在威胁。因此,有效去除环境中的抗生素势在必行。与物理法和传统的氧化法相比,光催化技术因无污染和操作方便而被广泛研究。其中,五氧化二铌(Nb2O5)是一种生态友好型金属氧化物,其因具有较强的氧化能力和独特的Lewis和Br?nsted酸性位点而在抗生素的处理上极具潜力。但是,常态下Nb2O5的催化活性并不理想。针对这一不足,本文首先通过微观形貌筛选确定目标材料Nb2O5,然后通过碳点修饰,异质结构建等手段进行调控来提高其光催化性能,并对材料微观特点与性能提升之间的关系进行了详细探究。全文具体研究内容如下:首先,采用水热法,选择不同的沉淀剂出制备不同形貌的Nb2O5。综合结晶性和比表面积研究,选择以碳酸铵(AMMC)为沉淀剂制得的Nb2O5-AMMC样品为研究材料。对其进行降解盐酸四环素(Tetracycline Hydrochloride,TC-HCl)性能测试,结果表明,其带隙较大,但表面存在酸性位点,在酸性位点的作用下,其表现出一定的光催化降解性能,反应速率常数为0.00652 min-1。其次,采用水热法合成氨基修饰的碳点(N-CDs)和N-CDs@Nb2O5-AMMC复合材料。相关表征分析结果表明,N-CDs的修饰使该复合材料的可见光吸收有所增加,且光生电子-空穴对复合率减小,再加上其表面酸性位点的作用,其可见光下降解TC-HCl的催化性能得以提高,最大反应速率常数是Nb2O5-AMMC的1.94倍。最后,利用浸渍法合成N-CDs@Nb2O5-AMMC/g-C3N4复合材料。g-C3N4的添加不仅使得其可见光响应得到了有效提升,还使得其异质结构界面处光生载流子的迁移分离率因二者的能带结构匹配而有所提高,因此,其光催化降解TC-HCl的性能得以进一步提升,最大反应速率常数是N-CDs@Nb2O5-AMMC的2倍。同时,通过质谱分析结果确定了TC-HCl的多种中间产物,推测其主要在·O2-的氧化作用下发生了羟基化、脱氨基和酯基断裂等主要降解行为,有多条可能的降解途径。
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