化石能源的普遍使用,使能源危机和环境污染等问题日益严峻,所以各国都在进行能源革命,而储能设备是其最关键的一环。目前可充电锌空气电池（RZABs）因为其能量密度高、金属量丰富、安全性高、环保等优点备受关注。但是RZAB的锌阳极在充放电过程中会产生析氢反应、钝化和枝晶等问题,以充电过程中产生的氧气泡对ORR催化剂（Pt/C）颗粒过早脱落和较高的电压对碳基体材料的电化学腐蚀,导致RZAB大电流充放电容量较低、能量效率恶化、循环寿命短,限制了其商业化的进程。因此,本课题从锌阳极、OER催化剂及电池结构的三方面进行研究,提高了RZAB的能量效率及循环寿命。首先,我们对RZABs的锌阳极进行高面容量的可控设计。采用可控电沉积的方法,以DPE-3为添加剂,在铜基底上制备了电沉积最优的面容量为586 m Ah cm-2的锌阳极。而且在100 m A cm-2的大电流密度下进行充放电,锌阳极的循环寿命长达720 h。另外,将制备的高面电容锌阳极应用在智能双氧电极的可充电锌空气电池上,相比于商业用锌箔,循环寿命提高了22%。其次,为了改善RZAB充放电过程的能量效率,我们开发了新型Ni Fe-LDH作为OER催化剂替代价格昂贵的商业Ir/C。利用硝酸根离子还原过程产生的OH-和Fe3+的自身水解在腐蚀后的泡沫镍上原位生长Ni Fe-LDH,记作Ni Fe-LDH/NF。此催化剂具有比商业Ir/C更高的稳定性及更优的催化活性,10 m A cm-2处的过电势为229 m V,tafel斜率为69.73 m V dec-1,20 h后的电压保持率为98.8%。得益于其高效的OER催化作用,降低了充电过程产生的高极化电位,从而改善了RZAB的能量效率。在此基础上,利用Ni Fe-LDH/NF析氧电极和Pt/C氧还原电极通过智能开关控制组装成的智能空气电极与制备的高面电容锌电极构成智能RZAB。实验表明,循环寿命较商业用锌箔、Ir/C、Pt/C组装的智能双氧锌空气电池提高了34%,寿命可达181个循环,时间长达到362 h。智能RZAB在实验中表现出优异的循环稳定性和卓越的能量效率。本文设计的双氧电极结构和智能开关控制使充电电流全部流向OER催化层实现了对ORR催化层的“零”氧化损伤效应,获得了超低能效衰减率和超长的循环寿命,有望改善可充电的燃料电池、锂氧电池等的应用化寿命。本课题为促进可充电燃料电池的商业应用,提供了重要的研究基础。