【摘 要】
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开发具有抗溶剂性的新型交联空穴传输层对有机电致发光二极管(OLED)的溶液制备工艺至关重要。本文合成了四个具有不同共轭结构、分子柔性的交联型空穴传输材料：N4,N4-二对苯甲基-N4,N4-二(4-乙烯基苯基)-[1,1-联苯基]-4,4-二胺(V-p-TPD)、4,4-二(3-乙烯基-9H-咔唑-9-基)-1,1-联苯(V-CBP)、N4,N4-二(4-((E)-4-(苯基(4-乙烯基苯基)氨基
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开发具有抗溶剂性的新型交联空穴传输层对有机电致发光二极管(OLED)的溶液制备工艺至关重要。本文合成了四个具有不同共轭结构、分子柔性的交联型空穴传输材料：N4,N4-二对苯甲基-N4,N4-二(4-乙烯基苯基)-[1,1-联苯基]-4,4-二胺(V-p-TPD)、4,4-二(3-乙烯基-9H-咔唑-9-基)-1,1-联苯(V-CBP)、N4,N4-二(4-((E)-4-(苯基(4-乙烯基苯基)氨基)苯乙烯基)苯基)-N4,N4-二对苯甲基-[1,1-联苯基]-4,4-二胺(V-TPAVTPD)以及4,4-((1E,1E)-([1,1-联苯基]-4,4-二基二(9H-咔唑-9,3-二基))二(乙烯-2,1-二基))二(N-苯基-N-(4-乙烯基苯基)苯胺)(V-TPAVCBP)。其HOMO能级分别为-5.45，-5.81，-5.25和-5.37eV，带隙分别为3.05，3.31，2.73和2.85eV，适于匹配不同的发光材料；交联后具有优异的热稳定性，热分解温度分别高达476，480，517和537℃；由于交联基团附近柔性的差异，材料表现出不同的交联温度，分别为160，270，190和190℃；以其制备的交联空穴传输层薄膜具备良好的空穴传输性能，空穴迁移率分别达到2.5×10-4、1.8×10-4、2.9×10-4以及2.4×10-4cm2V?1s?1。
探究了共混以及梯度沉积交联空穴传输层对提高空穴注入方面的影响。共混薄膜中材料的带隙以及HOMO能级保持不变，且基本不发生交叉交联。在OLED器件中，梯度HOMO能级的交联空穴传输层可以提高空穴注入效率。但构建的梯度层数不宜过多，过多的界面会降低薄膜质量，影响器件的发光效率。而基于共混薄膜的器件性能与梯度相叠的薄膜器件相比没有明显的优势。
在基于乙烯基的热交联材料中掺杂光引发剂4-辛氧基二苯碘六氟锑酸盐(OPPI)以降低交联温度、提高空穴迁移率。掺杂后的V-TPAVTPD和V-TPAVCBP空穴传输层交联温度明显降低，在365nm紫外光下照射2min后，薄膜在120℃的低温下加热20min即可基本完全交联；此外，空穴迁移率也大幅提升了2个数量级，分别达到1.2×10?2、4.9×10?3cm2V?1s?1。将低交联温度、高空穴迁移率的交联空穴传输层应用于绿色和红色磷光OLED器件中，绿光实现了最高15.5%的外量子效率，红光实现了最高15.0%的外量子效率。
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