同时利用了电子电荷属性和自旋属性的稀磁半导体是自旋电子学器件的核心材料,有望给未来的信息传输与处理、存储方式与规模带来重大变革,是目前材料科学和信息技术等众多研究领域的前沿热点。稀磁半导体通常由含有3d或4f电子的过渡金属元素掺杂制成,但一些无磁性离子掺杂的氧化物中也同样发现有磁性出现,这种d0磁性为寻找居里温度高于室温的稀磁半导体材料提供新机遇,也为磁性起源和理论模型的解释带来了困难。本文采用非磁性离子注入的方式在第三代半导体GaN和SiC中引入d0磁性,利用正电子湮没技术能够灵敏地表征材料原子尺度微观缺陷的优势,深入分析离子注入型稀磁半导体中缺陷与宏观磁性表现的内在关联,并且基于第一性原理的方法计算分析了不同离子掺杂或缺陷条件下体系的电子自旋极化态,着力于从微观层面理解非磁性离子注入型半导体中d0磁性起源与磁耦合机制。论文的主要研究内容和成果包括:1)我们首先讨论分析了只有本征缺陷的GaN材料中磁性与缺陷的关联问题,然后在此基础上考虑缺陷的作用,对比分析了n型与p型的不同类型轻元素离子C/O掺杂的GaN中磁性表现与磁性起源的内在不同。实验采用N离子注入的方式在GaN单晶薄膜样品中引入晶格缺陷,拉曼光谱和慢正电子湮没谱揭示了其室温铁磁性来源于其中离子注入行为所产生的大量Ga空位,第一性原理分析验证了实验结果。对于不同类型的C/O离子注入GaN稀磁半导体,磁性起源有所不同,实验和理论计算的结果表明O离子注入GaN薄膜实验中观测到的室温铁磁性起源于本征Ga空位之间的耦合作用,然而C离子注入的C元素对于GaN样品中的d0磁性起到了重要的调节作用,GaN中Ga空位所邻近的C替位使得磁矩之间的铁磁耦合相互作用更加稳定。2)只包含有s或p壳层电子的缺陷型铁磁材料因具备生物兼容性而有着广泛的应用前景,但实现室温以上铁磁性仍然十分困难,而且实验结果的多样性导致争议不断,如何从实验上理解这种缺陷磁性一直困扰着人们。SiC是缺陷磁性的良好载体,本文在C离子注入的6H-SiC单晶中引入了结构缺陷并获得室温以上的铁磁效应,对样品进行退火处理从而改变了其中缺陷结构,使用正电子湮没谱学并结合Raman光谱等手段分析了其中缺陷对观测到的磁性所起到的作用,并给出了 SiC中铁磁与顺磁性起源的合理解释。实验证实了 C离子注入的样品中Si空位相关缺陷类型为样品贡献了室温铁磁信号,理论计算表明室温铁磁性可能来源于离子注入形成的Si的单空位或双空位耦合如VSi-VSi、VSi-VC相互作用,空位缺陷磁性本质上是C2p电子悬挂键的自旋极化和磁耦合现象。实验中观测到的顺磁现象可能与富余的孤立C悬挂键有关,低浓度区域的缺陷或C原子可以形成自旋极化的局域磁矩,但是无法达到长程磁耦合相互作用条件。3)缺陷磁性的耦合强度往往较低,提高材料的铁磁磁矩是目前亟待解决的重要问题,通过非磁性粒子掺杂可能会对空位缺陷的电荷态或自旋态进行调节从而实现较大的缺陷磁矩和宏观磁现象。我们采用B/N离子注入SiC单晶的对比实验探讨了掺杂离子调控磁有序提高材料铁磁性能的可能性,实验结果显示B元素在样品宏观磁性表现上没有起到作用,而N离子注入的样品在缺陷情况几乎相同的情况下具有稍强的铁磁性,认为N元素引入的负电荷背景可能有利于提高6H-SiC中的缺陷总体铁磁耦合表现。此结论在O离子注入SiC单晶材料实验中得到进一步证实,O离子注入能够得到了更强的室温铁磁性,计算发现OC-VSi复合缺陷提供了较强的局域磁矩,施主型O对于缺陷的自旋极化和磁耦合起到调控作用。我们还在非磁性离子Cu注入SiC半导体中获得了更强的室温铁磁性,退火无法使磁性完全消除,计算表明除了注入产生的各种复合缺陷可以贡献磁矩外,注入的Cu元素本身局域磁矩也可以在缺陷调节下形成长程磁耦合效应。