随着硅化学到信息时代的转变,我们正处于大数据时代,而存储器即为数据信息技术不可或缺的元素之一。这样的背景下,如何制备存储可靠、绿色环保且可穿戴的柔性存储器成为国内外科学研究的重点领域。随着柔性时代的到来和有机分子材料和纳米技术的发展,分子包埋纳米粒子(NPs)薄膜以其低成本、制备简单、存储窗口大和柔性高等优点受到极大关注,并正逐渐成为未来柔性电子信息材料的基础。大量研究改良复合薄膜的组成及结构以获得更高性能的阻变存储器件,但少有关于聚合物/NPs薄膜,尤其是柔性复合薄膜微观机理的研究。许多研究学者认同界面是影响聚合物/NPs复合薄膜电学性质的关键因素,但由于界面的复杂性尚未有确切定论。本课题通过改变聚合物材料、NPs浓度和电极材料来调控聚合物/NPs及电极/功能层界面以探究其对弯折前后薄膜阻变机理的影响,主要内容及结果如下:第一,选用电子传输材料 PFBT([9,9-bis-(6-N,N,N-trimethylammonium)hexyl]fluorene-alt-4,7-(2,1,3-benzothiadiazole)]和空穴传输材料 P3HT(Poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl),分别包埋不同质量分数的TiO2NPs,用真空喷涂法在柔性ITO/PET基底上沉积复合薄膜。通过调控包埋NPs的浓度(从0-1.5%),来探究聚合物/NPs界面对复合薄膜阻变特性的影响。研究发现:PFBT:0.1%TiO2 NPs薄膜阻变特性NPs最优浓度为0.1%,开关比为4× 103,阻变机理可以由电荷的捕获和释放过程解释。当NPs浓度过低时(0.5-0.75%),聚合物/NPs界面陷阱对薄膜输运作用小,薄膜开关比约为2×103。NPs浓度过高时则会导致团聚进而减少聚合物/NPs界面,严重时大的NPs团聚容易连接上下电极使薄膜短路,开关比降至个位数。相似的,P3HT:0.75%TiO2 NPs为阻变特性最佳样品,开关比为1.2×103,阻变特性随浓度变化趋势以及阻变机理与PFBT复合薄膜相似。第一性原理计算表明,聚合物/NPs界面禁带宽度较低,在电荷输运过程中可以起到促进电荷的捕获和释放过程的作用,而且PFBT分子由于与TiO2 NPs存在电荷转移,使得电荷更容易被陷阱捕获,因此其复合薄膜的开关比较P3HT高。第二,选用0.8%TiO2NPs浓度制备薄膜样品进行弯折实验(弯折距离从5mm至20mm),探究聚合物/NPs界面对阻变薄膜耐弯折特性的影响。结果表明,随着弯折距离增加,薄膜中的深陷阱数量减少,当弯折距离达到一定值(约15-20mm)时,薄膜会因产生微裂纹而内部陷阱失效,展现出欧姆输运特性,开关比下降3个数量级。结合能级分析以及模拟计算我们得出,弯折时复合薄膜中聚合物/NPs界面处首先受到较大应力而产生脱附和失效,由此产生的微裂纹会在聚合物分子与NPs之间形成真空能级而阻碍载流子的捕获和释放过程,进而使其阻变特性恶化。PFBT薄膜由于其本身的物化性质,比P3HT薄膜展现出更好的耐弯折性能。第三,在ITO和Cu基底上真空喷涂了 PFBT:1%TiO2 NPs薄膜并进行弯折实验,探究电极/功能层界面对阻变器件耐弯折特性的影响。结果表明,电极的延展性与功函数的不同对复合薄膜的阻变特性有很大影响。ITO电极在弯折1000次后出现大量裂纹,严重影响薄膜的阻变性能。在测试中发现ITO电极器件在上下电极在同一水平位置(垂直于弯折方向)较易测得实验数据,而在竖直方向有一定距离时很难导通电路获得数据。而Cu电极器件在弯折8000次后仍没有出现上述情况,证明Cu电极的延展性较高,弯折后对薄膜的电荷输运影响较小。Cu电极器件在弯折2000次、4000次和8000次后分别展现出SCLC、TE和PF三种不同的输运特性,排除电极裂纹的影响后我们发现,由于CuO导带势垒较高,脱陷后电子以热发射的形式输运到CuO电极。弯折后由于陷阱失效薄膜由热激发和隧穿效应主导输运过程。